黄原胶稳定硫化微米零价铁原位反应带修复六价铬污染地下水的实验研究

来源 :吉林大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sophiea123456
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铬(Cr)被广泛应用于许多行业,例如冶金、电镀等。然而,由于行业缺乏防范和监测意识,大量的Cr已悄然流入地下水系统,造成严重的环境污染,对人类构成一定的威胁。作为Cr最危险的一种存在价态。六价铬(Cr(VI))具有致癌性、致畸性、致突变性,目前已被列为第一类人类致癌物。因此,有必要开发有效的方法来消除受污染地下水中的Cr(VI)。从经济和健康效益的角度来看,微米零价铁(mZVI)是一种有望取代纳米零价铁(n ZVI)的、极具发展潜力的地下水修复材料。然而,mZVI易发生重力沉降,这会限制其在污染地下水原位修复中的广泛应用。本文致力于研发一种基于mZVI的地下水修复材料,并使其同时具备良好的稳定性、反应性和迁移性。因此,本文选择黄原胶(XG)来提高mZVI的稳定性和迁移性,选择硫化试剂连二亚硫酸钠(Na2S2O4)来提高mZVI的反应性,制备出XG稳定的硫化微米零价铁(XG-S-mZVI)并对其进行表征。分别从稳定性、反应性、迁移性三个方面来探究XG-S-mZVI的性能,确定XG-S-mZVI适用的地层条件。为基于mZVI的原位反应带修复技术的应用奠定了基础。具体的研究成果如下:(1)XG-S-mZVI的制备与表征。利用机械搅拌法制备出的XG-S-mZVI,中位径为12.037μm,比表面积为2.977 m~2 g-1。硫铁化物(Fe S和Fe S2)附着在mZVI颗粒表面。XG以两种形式存在于XG-S-mZVI中:一种是覆盖在S-mZVI颗粒表面的,称之为吸附相XG(XGA);另一种是分散在S-mZVI颗粒与颗粒之间的,称之为分散相XG(XGD)。XGA与微米颗粒的吸附构型是氢键和单齿螯合。(2)在稳定性方面,当XG浓度为2.0 g L-1时,体系的稳定性达到最好的状态。此时XG-S-mZVI的zeta电位为-55.0±1.3 m V。XGA(产生排斥力)和XGD(产生粘性网络)共同作用抵抗S-mZVI的沉降,使S-mZVI颗粒至少在一周内均保持良好的悬浮稳定性,并且XGD的作用大于XGA。通过与幂律方程进行拟合,说明XG-S-mZVI具备了良好的流变特性。(3)在反应性方面,硫化作用加快了XG-S-mZVI的电子转移速度和电子选择性,进而提高了XG-S-mZVI对于Cr(VI)还原的反应性。XG-S-mZVI去除Cr(VI)的速率常数是没有改性的mZVI的832.7倍。Fe~0和Fe2+对Cr(VI)还原的贡献分别占据70.3%和23.2%,S2-、S22-贡献剩余部分,反应之后的Cr以Cr(III)-Fe(III)混合氢氧化物(CrxFe1-x)(OH)3(s)的形式存在于XG-S-mZVI表面。在不考虑影响因素的情况下,得出了XG-S-mZVI最低投加量与初始Cr(VI)浓度的拟合方程Y=2.207X+25.49,其中X为Cr(VI)的初始浓度(mg L-1),Y为XG-S-mZVI的最低投加量(m L L-1)。拟合方程适用于理想情况下XG-S-mZVI对Cr(VI)的去除。鉴于实际场地存在较多影响修复效果的不利因素,所以在实际场地应用时,可以将计算出来的XG-S-mZVI的最低投加量进行扩大处理(如扩大1.2倍或1.5倍),以此作为XG-S-mZVI的最终注入量。在只考虑单独影响因素的情况下,Cl-、SO42-对XG-S-mZVI还原Cr(VI)的影响不大,而NO3-、HCO3-、Ca2+、Mg2+和HA对XG-S-mZVI还原Cr(VI)有轻微不利影响。(4)在迁移性与修复性方面,当介质粒径由0.25~0.50 mm(中砂)增大到0.50~1.00 mm(粗砂)时,XG-S-mZVI的迁移距离从约50 cm增大到约80 cm。对XG-S-mZVI的突破曲线和滞留曲线进行分析,得出应变作用是影响XG-S-mZVI在多孔介质中滞留的机制。在粗砂和中砂中分别有61.4%和72.2%的Cr(VI)被反应带还原并拦截,最终以稳定的(CrxFe1-x)(OH)3(s)的形式存在。XG-S-mZVI原位反应带仅适用于粒径大于0.25 mm(中砂)的介质。
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