【摘 要】
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腈纶纤维具有独特的结构与性质,近年来愈发被研究者所关注。腈纶连有大量的氰基与甲氧羰基,通过胺化反应易实现目标活性官能团的负载化,因而成为研究首选的载体材料。本论文以腈纶纤维为载体,先在其表层构建阴离子和阳离子微环境,而后通过离子交换及静电作用实现磷钨酸与金属纳米粒子的负载,完成腈纶纤维功能化;研究了系列功能化腈纶纤维在绿色催化C-C键和C-N键形成、4-硝基苯酚催化还原及染料污染物去除等方面的应用
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腈纶纤维具有独特的结构与性质,近年来愈发被研究者所关注。腈纶连有大量的氰基与甲氧羰基,通过胺化反应易实现目标活性官能团的负载化,因而成为研究首选的载体材料。本论文以腈纶纤维为载体,先在其表层构建阴离子和阳离子微环境,而后通过离子交换及静电作用实现磷钨酸与金属纳米粒子的负载,完成腈纶纤维功能化;研究了系列功能化腈纶纤维在绿色催化C-C键和C-N键形成、4-硝基苯酚催化还原及染料污染物去除等方面的应用性能。取得了如下主要研究结果:1.制备了不同pKa值的Br（?）nsted酸功能化腈纶纤维,通过酸碱调控,在纤维表层构建了阴离子微环境,并研究了其阳离子染料吸附性能。结果表明,碱性最强的酚氧负离子功能化腈纶纤维(PANP（-）F)对阳离子染料具有最佳的选择吸附性能。该纤维具有pH值适用范围广（4～12）,饱和吸附量大(25 ℃,2.306mmol g-1)及去除率高（99.80%）等优势;此外,能够实现吸附过程的连续操作,在825 min内保持98.3%的去除率与小于1.69 ppm的检出限,并且在吸附起始阶段去除下限可达20 ppb。2.通过接枝磺酸、氨基磺酸及硫酸氢根等功能基团,在腈纶纤维表层成功构建了强酸性的离子微环境,并将其应用于杂环化合物的催化合成。研究发现,具有最强酸性的硫酸氢根功能化纤维(PANEOSF)可实现Friedlander反应、喹唑啉酮合成反应、4-1（H）-喹唑啉酮合成反应及4-羟基香豆素与芳香醛的Friedel-Crafts反应的高效催化,其产率分别高达99%,99%,99%和96%,并且可实现20次循环催化;提出了“release-catch-release”的质子酸催化机理。3.制备了具有表层阳离子微环境的季铵功能化腈纶纤维,通过离子交换法,进一步合成强Br（?）nsted酸性的磷钨酸（PTA）功能化腈纶纤维。残基碱性最弱且含有适中疏水性的磷钨酸功能化纤维CAT-12具有最佳的催化性能,可高效催化4-1（H）-喹唑啉酮的合成（产率:80～99%）及吲哚与β-硝基苯乙烯的Friedel-Crafts反应（89～99%）。该催化剂具有用量少、反应条件温和、溶剂绿色及底物适用范围宽等优点;提出了“catch-catalyze”催化机理。4.分别制备了银纳米粒子负载的季铵盐、吡啶盐及咪唑盐阳离子功能化腈纶纤维,研究了其对4-硝基苯酚还原反应的催化性能。结果表明,Ag（0）纳米粒子负载的丁基侧链季铵盐功能化腈纶纤维(PANQA-C4F-Ag（0）)具有最优的催化性能。室温条件下4-硝基苯酚还原反应的转化率高达99.6%,对4-硝基苯酚的催化去除下限低达0.38 ppm,且循环使用20次后,催化去除率仍可达99.3%。提出了合理的两相反应催化机理。5.制备了多种氮杂配体与季铵功能化腈纶纤维,将其应用于钯纳米粒子功能化纤维的制备,研究其催化活性。结果表明,具有双子季铵盐（Genimi季铵盐）功能化纤维负载Pd（0）纳米粒子催化剂(PANGQAF-Pd（0）)具有最优的催化活性,可高效催化Heck反应（产率:76～98%）及4-硝基苯酚的还原反应（产率:99%）,循环使用10次后,钯流失率很低（3.69%）,催化活性未见明显降低;并具有纤维催化剂易于回收、催化剂用量少及底物适用性广等优势;且PANGQAF-Pd（0）对4-硝基苯酚的催化还原去除下限可达5 ppb,远低于中国的硝基芳香烃类废水排放标准允许的最大浓度（2 ppm）。提出了“Release-Catch”负载化机理。
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