【摘 要】
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在实验中观察和控制原子分子中电子的超快运动是研究学者们一直以来的梦想。电子超快运动的时间尺度一般在阿秒(1 0-18 s)量级,对此过程的追踪需要脉冲持续时间为阿秒量级的探测光源。高次谐波因其宽带的频谱结构、良好的时空相干性及能量可调谐等优势,成为实验上产生阿秒光源的常用手段,高次谐波频率梳即对应时域的阿秒脉冲序列。近些年,许多选通门技术的提出使得从阿秒脉冲序列中筛选出孤立阿秒成为可能。光电离是阿
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在实验中观察和控制原子分子中电子的超快运动是研究学者们一直以来的梦想。电子超快运动的时间尺度一般在阿秒(1 0-18 s)量级,对此过程的追踪需要脉冲持续时间为阿秒量级的探测光源。高次谐波因其宽带的频谱结构、良好的时空相干性及能量可调谐等优势,成为实验上产生阿秒光源的常用手段,高次谐波频率梳即对应时域的阿秒脉冲序列。近些年,许多选通门技术的提出使得从阿秒脉冲序列中筛选出孤立阿秒成为可能。光电离是阿秒光源与原子分子相互作用的最直接结果,光电子中包含了丰富的超快动力学信息。本文的主要内容围绕实验上孤立阿秒脉冲的产生以及基于阿秒光电子谱的超快探测方案展开,提出了两种探测激光缀饰波包动力学的研究方案,为后续相关实验研究的展开提供了实验基础和理论依据。论文的主要内容如下:（1）在实验室中产生了脉宽为252 as的孤立阿秒脉冲。采用双光学选通门的方法整形7 m J,25 fs的少周期激光脉冲的电场形状,并分别在氩气和氖气靶中激发出超连续的高次谐波光谱。由氩气产生的超连续光谱的能量范围为27 51 e V,氖气产生的超连续光谱的能量范围为43 70 e V。进行了阿秒条纹相机实验诊断了由氩气产生的阿秒脉冲,得到孤立阿秒脉冲的中心能量为37 e V,脉宽为252 as,单脉冲能量为560 p J。（2）提出了一种精确测量缀饰场下原子内束缚态波包演化的方案。通过分析缀饰场辅助下的阿秒光电离,给出了光电子谱的解析表达形式,该结果不同于传统的阿秒条纹谱,隐含了激光缀饰下原子各束缚态电子的耦合及波包的演化过程。利用自主开发的重构算法,实现了缀饰场驱动下束缚态波包演化的完全重构,准确恢复了外场作用下的拉比振荡、共振跃迁等超快电子动力学过程,拓展了阿秒条纹相机技术的应用领域。（3）提出了一种基于阿秒光电子谱的氢分子离子电荷迁移过程的探测方案。在分析氢分子离子阿秒光电子谱时,发现谱中的干涉结构包含了分子电荷迁移的信息。在强场近似模型下给出了光电子谱的解析表达式,结合双缝干涉模型给出了干涉结构和分子内电子运动的定量依赖关系,包括分子核间距、两原子核的布居及其相对相位,为追踪分子内的电子超快运动提供了新的思路。
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