【摘 要】
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单原子催化剂(Single-Atom Catalysts,SACs),因具备独特的结构和电子特性,其原子分散的均一活性位不但可以使金属原子的利用率最大化,并且使得其在多种化学反应中表现出优异的
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单原子催化剂(Single-Atom Catalysts,SACs),因具备独特的结构和电子特性,其原子分散的均一活性位不但可以使金属原子的利用率最大化,并且使得其在多种化学反应中表现出优异的催化性能。本文旨在开发一种新颖的单原子催化剂的制备方法,选用具有规则晶体结构的金属有机骨架材料(Metal-Organic Framework,MOF)作为载体,通过原位合成法引入金属活性中心得到催化剂前驱体,而后经过焙烧和还原等步骤制备MOF衍生的单原子催化剂,并研究其选择性加氢性能。主要研究内容如下:选用MIL-53(Al)作为催化剂前驱体的载体,采用原位合成法制备Rh@Al2O3@C单原子催化剂。通过AC-HAADF-STEM、CO-IR、NMR等表征手段发现:Rh@Al2O3@C中Rh是以单原子的形式均匀的分散在Al2O3@C载体上,其中五配位的铝物种(Al V)可以为金属提供不饱和的配位点,对于实现Rh原子的高度分散至关重要。此外,引入等体积浸渍法制备的Rh/γ-Al2O3和Rh/C纳米催化剂作为对比催化剂,探究了Rh@Al2O3@C单原子催化剂在间氯硝基苯(m-CNB)催化选择性加氢制间氯苯胺(m-CAN)中的应用。值得注意的是,Rh@Al2O3@C单原子催化剂的TOF高达2317 molm-CNB·molRh-1·h-1,优于T=313 K和PH2=20 bar条件下的其他非均相催化剂体系中。同时,该催化剂具有良好的循环使用性能,重复使用五次,仍可以保持m-CAN的选择性在98%左右。对Rh@Al2O3@C进行NH3-TPD和XPS发现,其之所以具有如此优异的性能,主要归因于通过形成单原子金属中心对催化剂加氢能力进行适当的调节,以及催化剂本较强酸官能位的存在。继续拓展了原位合成法制备单原子催化剂的方法。选用具有丰富晶格缺陷位点的Ui O-66(Ce)作为催化剂前驱体的载体,制备出Pt@Ce O2@C和Pt@Ce O2单原子催化剂。通过PXRD、HAADF-STEM等表征手段发现成功制备出单原子催化剂材料,这说明本文所发展的原位合成法不仅适用于水热反应条件下的MOF衍生单原子催化剂的合成,也适用于简易装置油浴(搅拌20 min)反应条件下MOF衍生单原子催化剂的合成。并且不管是在还原性载体还是非还原性载体上均可以制备出单原子催化剂。另外,引入等体积浸渍法制备的Pt/Ce O2催化剂作为对比催化剂,探究了Pt@Ce O2单原子催化剂在苯乙炔(PA)催化选择性加氢制苯乙烯(ST)中的应用,发现在T=333 K、PH2=20 bar和反应时间t=6 h的条件下Pt@Ce O2单原子催化剂具有较好的ST选择性高达77.3%。
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