【摘 要】
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由于大气污染的加剧,人类的生命健康和生产活动受到了严重的威胁,排气后处理技术成为降低内燃机尾气污染的必要手段。选择性催化还原SCR是降低柴油机NOx排放最有效的技术之一,在降低NOx的同时也带来了氨的泄漏和N_2O等有害气体,随着排放法规对氨泄漏限制日益严格,对SCR催化剂氨储存特性的研究越来越受到重视。本文通过自行搭建SCR小样反应试验台,对潍柴动力股份有限公司提供的铜基和钒基催化剂小样的氨储存
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由于大气污染的加剧,人类的生命健康和生产活动受到了严重的威胁,排气后处理技术成为降低内燃机尾气污染的必要手段。选择性催化还原SCR是降低柴油机NOx排放最有效的技术之一,在降低NOx的同时也带来了氨的泄漏和N2O等有害气体,随着排放法规对氨泄漏限制日益严格,对SCR催化剂氨储存特性的研究越来越受到重视。本文通过自行搭建SCR小样反应试验台,对潍柴动力股份有限公司提供的铜基和钒基催化剂小样的氨储存特性进行研究。通过NH3-TPD试验分析NH3在催化剂中吸附和升温脱附的整个过程,研究温度、空速、氨氮比等因素对催化剂储氨能力和氨泄漏时间的影响,此外还研究氨储存量与NO转化率和N2O生成量的关系,最后基于AVL Boost软件搭建NH3-TPD模型,通过优化算法进行参数优化后,所建立模型对NH3在吸附脱附过程中浓度变化的预测与试验吻合良好。研究发现,在150~550℃范围内,随着温度升高,铜基和钒基催化剂的氨储存能力均呈下降的趋势,在250~450℃下降趋势最为明显,铜基储氨能力优于钒基催化剂,钒基催化剂氨储存能力受温度影响更大。在10000~50000h-1范围内,铜基和钒基催化剂饱和氨存储量都随空速增加而减少,但减少趋势随空速上升而变缓,钒基催化剂饱和氨存储量受空速影响大于铜基,温度对两种催化剂储氨能力的影响大于空速。在20000h-1,铜基和钒基两种催化剂氨泄漏时间随温度的升高都呈先上升后下降的趋势,原因在于低温范围内催化剂活性的增加起主导作用,高温范围内催化剂储氨能力的下降起主导作用,此外高温时时铜基催化剂的氨氧化能力较强消耗部分NH3,使氨泄漏时间下降放缓;空速的增加会使氨泄漏提前,其影响作用不如温度;氨氮比的增加会使氨泄漏时间提前、氨泄漏浓度稳步增加,以上三种因素对氨泄漏时间影响从大到小排列为:氨氮比、温度、空速。铜基催化剂低温活性高于钒基催化剂,其90%NO转化率窗口为250~500℃,钒基为300~450℃。低温时,铜基催化剂仍具有良好的性能,在较低的氨存储量能够达到较高的NO转化率,而氨存储量制约着钒基催化剂NO转化率的增加,高温时氨存储量对NO转化率影响不大。氨存储量较低时,其制约着N2O的生成,当氨存储量较高时,铜基催化剂N2O生成量受其影响较小。
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