【摘 要】
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目前,人们对能量存储设备的需求正在快速增长,并且这些设备正朝着可植入、易于携带、可折叠等方向发展,这也对包括微型超级电容器（Micro-supercapacitors,MSCs）在内的能源存储设备的性能提出了更高的要求。平面片上MSCs具有功率密度高、循环寿命长、充放电速度快等特性,并且电极材料在很大程度上决定了其性能。因此,如何通过更换或改善电极材料来实现MSCs电化学性能的全面提升越来越受到人
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目前,人们对能量存储设备的需求正在快速增长,并且这些设备正朝着可植入、易于携带、可折叠等方向发展,这也对包括微型超级电容器（Micro-supercapacitors,MSCs）在内的能源存储设备的性能提出了更高的要求。平面片上MSCs具有功率密度高、循环寿命长、充放电速度快等特性,并且电极材料在很大程度上决定了其性能。因此,如何通过更换或改善电极材料来实现MSCs电化学性能的全面提升越来越受到人们的重视。石墨烯量子点（Graphene quantum dots,GQDs）是非常小的特殊的石墨烯碎片,能够提高电极的电化学活性。石墨烯或GQDs不同层间的π-π键会有引力,导致层数增多并堆叠,总体表现为石墨烯或GQDs薄膜变厚,比表面积严重减少,扩散速率降低。氨基化石墨烯量子点（Aminated graphene quantum dots,A-GQDs）可以减弱π-π键之间的相互作用,从而增大比表面积,提高离子扩散速率,提升MSCs的整体电化学性能。本文以A-GQDs水溶液作为新型电极材料,通过改进气液界面自组装、半导体光刻、磁控溅射和氧等离子体刻蚀等工艺完成电极薄膜和平面片上MSCs的制备。根据电极薄膜的表征结果可知A-GQDs含有丰富的边缘缺陷和官能团,平均粒径尺寸约为1.62 nm且在高分辨率下可观察到量子点出现明显的晶格条纹,所制成的薄膜连续均匀,薄膜的碳、氮、氧的原子含量百分比分别为25.89%、3.61%、70.5%。以A-GQDs为电极材料制备MSCs并进行电化学测试。当扫描速率为0.1 V s-1时,器件的面电容和能量密度分别是73.53μF cm-2和10.21 n Wh cm-2。当扫描速率为10000 V s-1时,器件的功率密度达到113.55μW cm-2,并根据阻抗谱的最大特征频率813 k Hz计算得出时间常数为1.23μs。采用相同的制备工艺,通过控制变量法制备电极宽度/间隙宽度分别为2μm/2μm、6μm/2μm、30μm/10μm和100μm/100μm的四种不同平面片上MSCs,电化学测试表明,减小电极宽度可以提升MSCs的整体性能,当电极宽度减小到一定值时,需要考虑电解质能否完全渗透,渗透的不充分会影响离子传输导致器件性能降低。最后控制电极宽度与间隙宽度的比为6μm/2μm,制备出三种不同薄膜层数厚度的MSCs并进行电化学测试,表明电极薄膜越薄器件性能越好。通过本文的表征测试和电化学分析表明A-GQDs为电极材料可以明显提升平面片上MSCs的倍率性能和功率密度,具有良好的发展前景。
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