【摘 要】
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过硫酸盐高级氧化技术具有高效率、低成本、操作简便等优点,是一种理想的水处理方法。在过硫酸盐的众多活化方式中,过渡金属材料活化因其p H适用范围广、活化效率高、易回收利用等优势受到人们的广泛关注。铁基材料是一种常用的过渡金属材料,具有环境友好、安全无毒的特点。但传统的铁基材料在活化过硫酸盐的过程中,存在Fe3+不断积累且难以被还原为Fe2+的关键难题。这严重限制了过硫酸盐的活化效率。除此之外,传统的
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过硫酸盐高级氧化技术具有高效率、低成本、操作简便等优点,是一种理想的水处理方法。在过硫酸盐的众多活化方式中,过渡金属材料活化因其p H适用范围广、活化效率高、易回收利用等优势受到人们的广泛关注。铁基材料是一种常用的过渡金属材料,具有环境友好、安全无毒的特点。但传统的铁基材料在活化过硫酸盐的过程中,存在Fe3+不断积累且难以被还原为Fe2+的关键难题。这严重限制了过硫酸盐的活化效率。除此之外,传统的铁基材料还存在比表面积较小、活性位点暴露不足以及离子浸出较大等缺点。因此,急需寻找一种催化材料来解决上述问题。铁基金属有机框架（Fe-MOFs）因其活性位点多、比表面积大和稳定性高等优点有效克服了传统铁基材料的不足,被广泛应用于过硫酸盐活化。然而,在Fe-MOFs活化过硫酸盐体系中,仍然存在铁氧化还原循环缓慢的问题。为了增强Fe3+/Fe2+循环,需要对Fe-MOFs进行改性和修饰。基于此,本文合成了双金属Fe Ni-MOFs以及Bi2Mo O6/MIL-101（Fe）复合材料,在光诱导下通过加速Fe3+/Fe2+循环促进过二硫酸盐（PDS）活化实现有机污染物四环素（TC）以及卡马西平（CBZ）的快速降解。具体的研究内容和结果如下:（1）通过简单的一锅溶剂热法合成了双金属Fe Ni-MOFs。Fe Ni-MOFs具有可见光响应。在光诱导下,光生电子与Ni2+通过电子转移可以还原Fe3+,从而提高过硫酸盐活化效率。利用原位XPS和CV等实验深入分析了双途径增强铁循环的作用机制。Fe Ni-MOFs在受光激发时,加速Fe3+/Fe2+循环,提高PDS活化效率和TC去除效率。降解实验表明,在光诱导活化PDS降解TC时,在60 min内达到接近100%的TC去除率。淬灭实验和电子顺磁共振谱表明在Fe Ni-MOFs/PDS/Vis中,活性物种主要为羟基自由基（·OH）和硫酸根自由基(SO4·-)。（2）为了克服Fe3+/Fe2+循环效率慢以及光生电子与空穴复合率高等问题,我们设计合成了Bi2Mo O6/MIL-101（Fe）复合材料（B/MIL-5）。通过构建异质结,在光激发下,有效抑制了B/MIL-5的光生电子与空穴复合率,借助光生电子有效增强了Fe3+/Fe2+的循环,达到快速活化过硫酸盐的效果。通过光电化学测试以及XPS验证了体系中增强铁循环的作用机制。在受光激发时,复合材料B/MIL-5利用快速的Fe3+/Fe2+的循环来活化PDS产生大量的活性物种,从而实现CBZ的高效降解。实验表明,B/MIL-5在30 min内对CBZ的去除率达到了99.7%。本文的创新点:（1）提出了非均相体系双金属Fe Ni-MOFs在光诱导下利用光生电子以及双金属协同的两种途径加速材料内部Fe3+/Fe2+循环的新方法。（2）合成了能带结构匹配的异质结Bi2Mo O6/MIL-101（Fe）复合材料,其受光激发时产生光生电子加速材料内部Fe3+/Fe2+循环。为开发高效的Fe-MOFs改性材料加速Fe3+/Fe2+氧化还原循环提供新的方法。
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