【摘 要】
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聚酰亚胺（PI）薄膜的优异综合性能对其在微电子和光电子领域的广泛应用极其关键。在PI中引入含氟结构可以有效降低PI薄膜的色度并提高光学透过率,实现无色透明化。但含氟基团的引入往往会降低PI薄膜的热稳定性和力学性能,这成为开发高综合性能PI薄膜巨大阻碍。为此,本文分别采用设计单体结构、多元共聚和掺杂改性三种方法,制备了不同系列的高综合性能无色透明聚酰亚胺（CPI）薄膜。首先,合成了含三氟甲氧基（-O
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聚酰亚胺（PI）薄膜的优异综合性能对其在微电子和光电子领域的广泛应用极其关键。在PI中引入含氟结构可以有效降低PI薄膜的色度并提高光学透过率,实现无色透明化。但含氟基团的引入往往会降低PI薄膜的热稳定性和力学性能,这成为开发高综合性能PI薄膜巨大阻碍。为此,本文分别采用设计单体结构、多元共聚和掺杂改性三种方法,制备了不同系列的高综合性能无色透明聚酰亚胺（CPI）薄膜。首先,合成了含三氟甲氧基（-OCF3）的二胺单体2,2’-双三氟甲氧基-联苯-4,4’-二胺（TFMOB）,并以TFMOB/2,2’-双（三氟甲基）联苯-4,4’-二胺（TFMB）/3,3’,4,4’-联苯四羧基二酐（BPDA）为原料进行三元共聚,制备了系列新型PI薄膜,并对其各项性能进行了详细的研究。制备的PI薄膜与Kapton（PI-ref）薄膜相比,表现出优异的综合性能,尤其是PI-30薄膜,综合性能最佳,具有优异的热稳定性(T5%=581℃,Tg=368℃)、极好的机械性能（TS=195 MPa,TM=3.5 GPa）、超低的吸湿率（0.74%）和良好的低介电性能在（10 GHz下:Dk=2.877,Df=0.00815）,以及高光学透明度。其他PI薄膜也表现出各自独特的性能优势,可以满足不同领域的需求,PI-100具有最佳的机械性能（TS=253 MPa）以及超低的吸湿率（Ma=0.50%）,PI-50的柔韧性最强（Eb=27.6%）,PI-0的透光率最佳(T450=83.0%),PI-70的介电损耗最低（Df=0.00514）。以PI-30薄膜制备成FPC板可承受反复折叠弯曲,折叠次数达140,000次时,仍保持良好的机电稳定性。其次,选用含氟二酐4,4’-（六氟异丙烯）二酞酸酐6FDA和双酚A型二醚二酐BPADA,探究了TFMOB与不同二酐聚合制备的CPI薄膜的性能优势,并进一步验证了TFMOB/TFMB=3:7时,所制备的三元共聚CPI薄膜的综合性能最佳,PI-Ⅰab薄膜:具有更为优异的透光率(T450=88.8%)、更低的吸湿率（0.33%）和更加出色的低介电性（Dk=2.647、Df=0.00525）;PI-Ⅱab薄膜:具有更加优异的透光率(T450=85.6%)和突出的低介电损耗（Df=0.00352）。最后,分别使用有机改性锂皂石（LC）和纤维素纳米晶（CNC）对传统6FDA/TFMB型CPI薄膜进行掺杂改性,实验结果表明,两种纳米填料的加入有利于CPI复合薄膜在光学、力学以及热学性能上获得平衡,KH550改性锂皂石（LC-K）可以有效改进CPI薄膜的热学性能,而氨苯基-POSS改性锂皂石（LC-P）和CNC则可以同时改善CPI薄膜的热学及力学性能,且不会过多牺牲CPI薄膜的光学性能。(PI-0.2LC-P:T5%=541℃,TS=120 MPa,TM=2.5 GPa,T450=86.4%;PI-0.6C:T5%=537℃,TS=114MPa,T450=85.0%。)
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