新型三元过渡金属硫属化合物的制备及光电性能研究

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石墨烯的发现彻底颠覆了物理学界的传统思维定式,让人们窥探到了二维世界的精彩。二维纳米材料展现出与块体材料截然不同的理化性质,激起了人们进一步探索制备新型二维材料的热情。二维材料具有原子级厚度、高迁移率、能带可调控等特点,在5 nm工艺节点以下可以有效抑制短沟道效应,有望给“后摩尔时代”的微电子器件带来崭新的技术变革。过渡金属硫属化合物(Transition metal chalcogenides,TMCs)作为一类具有多样的化学组成和晶体结构的典型二维材料,呈现出丰富的电子特性,被认为是继石墨烯以后最具潜力的二维材料。通过插层原子进行调控或者利用富电子过渡金属进行还原TMCs产生的三元过渡金属硫属化合物(Ternary transition metal chalcogenides,TTMCs)具有组分可调、结构可控以及丰富的电子结构等优势。通过对材料的对称性和电子结构优化,TTMCs很多有趣的物理现象和宽波段光电响应特性逐渐被发现,被认为是探索新颖物理现象和发展宽波段光电探测应用的理想材料体系。然而,由于TTMCs的制备难度较大,相关的实验性研究进程缓慢。本文通过共融晶方法或者化学气相传输方法成功制备出几种新型的TTMCs单晶材料,获得的晶体尺寸在毫米量级且具有良好结晶度和纯度。随后对其物理性能和光电特性进行了详细的测试和分析,主要的研究内容包括:1.制备的Fe0.75Ta0.5S2单晶呈现出自旋玻璃态和反铁磁共存的特性。当施加一个7 T的磁场进行冷却时,制备的单晶材料中在2 K时呈现出一个大的交换偏置场(约为1.98 T),这是由于自旋-玻璃态的未补偿磁矩被反铁磁态的磁矩固定所致。此外,由于跳跃长度为R的两个区域之间跳跃路径干扰而导致的轨道效应贡献,制备的单晶材料在低温下呈现出较大的负磁阻。负磁阻的场依赖性在50 K以下表现出相似的变化趋势,这可能是因为局域化长度对磁场的显著依赖性导致的。利用机械剥离的Fe0.75Ta0.5S2薄片制备的两电极光电探测器展现出快速响应(响应时间为121.7 ms)、良好的稳定性、高响应度(26.1 A W-1)和宽波段光电探测特性,在多功能的自旋-光电器件应用中呈现出很大的应用潜能。2.制备的Ta Fe Te2单晶材料呈现出典型的自旋-玻璃特性,转变温度约为20 K。由于弱局域化效应和轨道效应,在磁场高达9 T的时候依然呈现出不饱和的负磁阻。Ta Fe Te2薄片中光声子诱导产生的非中心对称相有望提供了一个稳健的极化电场促进光生电子-空穴对的分离,因此制备的光电探测器在自供电模式下呈现出快速的光电流响应和较高的响应度(76?A W-1),并且在远离金属电极-Ta Fe Te2接触区域的内部产生了稳健的光电流响应。制备的探测器在传统模式下表现出快速的响应时间(~2.51 ms),高响应度(~0.18 A W-1)和高达10.6?m的宽波段光电响应,在自旋-光电子学领域具有潜在的应用价值。3.因为Ta2Ni3Te5单晶材料内杂质的热激活效应,其电阻率随着温度变化呈现出异常的变化,并且在转变温区的弱磁场下呈现出罕见的负磁阻效应。有趣的是,在低温下Ta2Ni3Te5的磁阻与外加磁场呈现出与超量子效应相似的线性相关性。可能由于其二阶拓扑性和Luttinger液体行为,制备的两电极光电探测器在自供电模式下表现出快速响应(响应时间为~21.25?s)、高响应度(110?A W-1)和明显的非局域化光电流。在传统模式下Ta2Ni3Te5探测器呈现出快速响应(响应时间为~0.605 ms)、高响应度(0.26 A W-1)和高达10.6?m的宽波段光谱响应,在新型电子和光电领域显示出巨大的应用潜力。4.制备的高质量Ta Co2Te2单晶在2.5 K温度和9 T磁场下呈现出高达2682%的非饱和、各向异性正磁阻。磁阻的场依赖性曲线显著偏离了预期的H~2依赖性,这归因于载流子浓度的不完全补偿和多重散射机制。在自供电模式下,制备的Ta Co2Te2两电极光电探测器在金属/Ta Co2Te2接触区域呈现出极值光电流,并且由于晶格对称性降低在远离接触区域的位置产生了稳健的边缘光电流响应。常规模式下,Ta Co2Te2光电探测器表现出优异的负光电流响应(高响应度~3.13 A W-1和快速的响应时间~800?s),以及从405 nm到10.6?m的宽波段光响应。利用无间隙半金属能带结构的优势,其光电探测的范围有望扩展到远红外甚至太赫兹波段。综上,本论文制备的几种新型TTMCs具有不同的电子结构和对称性,呈现出新奇而又各异的物理现象和光电响应特性,并且在宽波段光电探测领域展现出很大的应用潜能。为新颖物理现象和光电特性的研究提供了良好的材料基础,为推动了凝聚态物理和宽波段光电探测的发展提供了动力。
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