【摘 要】
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氮氧化物（NOx）作为一种主要的大气污染物,它能引起光化学烟雾、酸雨、臭氧层空洞以及PM 2.5等环境问题,同时它具有生物毒性,会严重危害人的身体健康。目前最有效的脱除氮氧化物的方法是氨气选择性还原（NH3-SCR）法。在众多的NH3-SCR催化剂中,负载了过渡金属Fe离子的具有AEI结构的SSZ-39分子筛因其具有良好的活性而备受关注。本论文对Fe-AEI的NH3-SCR反应性能进行了系统研究,
【基金项目】
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国家自然科学基金（21872017）；
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氮氧化物（NOx）作为一种主要的大气污染物,它能引起光化学烟雾、酸雨、臭氧层空洞以及PM 2.5等环境问题,同时它具有生物毒性,会严重危害人的身体健康。目前最有效的脱除氮氧化物的方法是氨气选择性还原（NH3-SCR）法。在众多的NH3-SCR催化剂中,负载了过渡金属Fe离子的具有AEI结构的SSZ-39分子筛因其具有良好的活性而备受关注。本论文对Fe-AEI的NH3-SCR反应性能进行了系统研究,并针对其低温活性、水热稳定性以及抗硫性能方面的缺陷,引入Cu离子对Fe-SSZ-39分子筛进行改性,考察了其NH3-SCR反应性能和改性后催化剂的构效关系,主要结果如下:对Fe-AEI而言,当Fe/Al比为0.17时,催化剂具有最佳的NH3-SCR反应性能。在Fe-AEI催化剂中,主要存在孤立的Fe3+和低聚态Fe Ox两种物种。其中孤立的Fe3+是中低温段NH3-SCR反应的活性中心,适量的低聚态Fe Ox物种有利于高温段的活性。在新鲜的Fe-SSZ-39分子筛催化剂上,Fe2+倾向落位于六元环（6MR）位点,随着Fe含量增加也会落位于AEI分子筛的八元环（8 MR）窗口。对Cu/Fe-AEI而言,Cu0.42/Fe0.16-AEI催化剂具有最佳的NH3-SCR反应性能。其反应活性、水热稳定性和抗硫性能均优于单组分的Cu0.41/AEI和Fe0.16/AEI。NH3-DRIFTS、XRD和27Al MAS NMR结果表明,Cu的引入显著提高了骨架Al的稳定性,从而提高了Cu/Fe双金属催化剂的水热稳定性。H2-TPR、EPR、NO-DRIFTS和动力学分析表明,Cu/Fe双金属催化剂中落位于8 MR上活性更好的Z-Cu OH+的量比Cu-SSZ-39催化剂更多,并且在Cu/Fe-AEI催化剂中更稳定。TGA和动力学结果表明,Fe离子可以抑制硫酸铵的形成,也可以作为牺牲剂在一定程度上保护Cu2+活性位点免受硫中毒的影响。这使得Cu0.42/Fe0.16-AEI对SO2的耐受性增强。
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