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现代社会的快速发展需要大量的能源需求,主要基于传统的化石燃料,包括煤炭、石油和天然气。但是,这种不可再生能源载体必然会带来相关的环境污染。因此,迫切需要探索、开发高效能源转化技术。过去几年,电催化能源转化由于其高能源经济和环境友好的特点受到广泛关注。在各种电催化过程中,含能小分子的电氧化反应（如尿素氧化反应、水合肼氧化反应）是一种很有前途的能源转化途径,可用于构建直接燃料电池或电解槽,利用含尿素或水合肼的废水发电或制氢。在近几年发展起来的节能电解技术中,尿素氧化反应和水合肼氧化反应由于耐用环保等优点引起了人们的广泛关注。基于贵金属催化剂（铂、铑等）能有效的催化尿素氧化反应、水合肼氧化反应,但无法实现大规模的使用。因此迫切需要开发高性能和廉价的电氧化催化剂。在本论文中,作者以高丰度的镍基氢氧化物为研究对象,通过元素掺杂、结构调控、相转化等方法对尿素氧化、水合肼氧化催化剂的性能进行优化,显著提升了催化剂的电氧化反应性能。本论文主要内容包括:1.作者利用构建多级结构、元素掺杂等方法设计制备了负载于泡沫镍骨架上的铁掺杂的α-Ni（OH）2纳米片阵列,实现了催化活性位点与本征催化活性的协同优化。多级结构的单晶纳米片可提供大的表面积和二维电子传输通道,进一步暴露了反应活性位点,有利于电化学过程中高价态活性物质的生成;适当比例铁元素的掺杂,可通过元素间协同作用增强镍组分的电氧化能力。该多级结构的纳米片阵列催化剂具有1.321 V vs.RHE的低起始电位,同时兼具高催化电流密度和优越的稳定性。本工作通过元素掺杂、电子结构调控协同优化电催化剂性能的策略对未来设计新型高性能尿素氧化电催化剂应用于能源转化领域提供了新思路。2.作者利用相转变、电子结构调控等方法设计制备了负载在泡沫镍骨架上的铈掺杂多级结构的α-Ni（OH）2纳米片阵列电催化剂。是实现析氧反应、尿素氧化反应和析氢反应三重功能的高效电催化剂。稀土元素铈具有4f电子构型,其中5d空轨道可作为催化作用的电子转移站,通过适当比例铈元素的掺杂可优化催化剂的电子结构,提高催化活性。另外独特的多级纳米结构涉及水热结晶和配位刻蚀,本文按照该思路同时制备了β-Ni（OH）2纳米片阵列。通过研究发现α-Ni（OH）2具有比β-Ni（OH）2更高的尿素氧化活性。最优铈掺杂的α相纳米阵列催化剂的尿素氧化起始电位比最优铈掺杂β相的起始电位低28 mV,同时最优铈掺杂的α相催化剂在1.8 V vs.RHE下具有579.5 mA cm-2的尿素氧化电流密度,是其他对应物的2.4-12.9倍。双电极测试中,最优铈掺杂的α相催化剂具有最佳的活性,仅需1.44 V就可达到10 mA cm-2。实验证明,协同优化后的催化剂具有最高的电催化活性和优越的结构稳定性,该工作为污染处理和清洁能源转化电催化剂的优化提供了新思路。3.作者利用三元铜镍钴层状氢氧化物（CuNiCo LDH）纳米片阵列为前驱物,通过进一步硫化制备了边缘具有非晶结构的CuNiCo LDH纳米片阵列,实现了水合肼氧化性能的显著提高。铜元素的掺杂能够调节电子结构,优化水合肼氧化的反应动力学。硫化诱导的边缘非晶结构显著富集了具有催化活性的配位不饱和离子,有效提高了催化剂的性能。这项工作提供了一种用于肼辅助水裂解和直接肼燃料电池的催化剂,并为今后设计高效的水合肼氧化电催化剂提供了指导。