电极修饰对微生物燃料电池性能及菌群的影响

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近几年来,随着对微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)的深入研究,发现MFC在高效处理废水、开发绿色能源领域具备广阔的研究前景。MFC不仅可以产生清洁、可持续能源,并能有效降解污染物。研究表明,影响MFC产电性能的因素主要有:阳极材料的催化活性及生物相容性、阴极催化剂氧还原活性(ORR)、阳极厌氧污泥的微生物群落构成等。本研究主要以氮掺杂石墨烯修饰碳布(NGO)作为双室MFC的阳极电极、石墨烯负载Ti-Zr作为单室空气阴极MFC催化剂展开研究,探求性能优良的碳基修饰阳极和阴极材料。石墨烯材料广泛应用于MFC的阳极电极改性,本文采用一步水热法制备了氮掺杂氧化石墨烯。在材料特征分析中,x射线光电子能谱(XPS)测定了催化剂的价态和表面能态分布,傅里叶变换红外光谱(FTIR)分析了催化剂的官能团,拉曼(Raman)光谱分析了材料的缺陷程度;在材料的电化学性能测试中,运用循环伏安法(CV)和电化学阻抗谱(EIS)法,分析结果表明,氮掺杂氧化石墨烯(NGO)电极具有较高的电化学活性和快速电子转移能力。同时,运用扫描电镜(SEM)进行形态学分析,结果显示NGO具有褶皱的二维结构,该结构有效提升材料的表面积,并增强对微生物的吸附能力。与石墨烯和氧化石墨烯修饰电极相比,采用NGO修饰的MFC具有最高的功率密度(708.3 m W/m~2)和输出电压(498.6 m V),同时COD去除率分别提高了142.1%和21.1%。采用高通量测序分析不同阳极生物膜上微生物群落的组成及多样性。结果表明,在属水平上,NGO阳极电极生物膜上的假单胞菌和梭菌的相对丰度明显增加,这两种细菌都是典型的具有电化学活性的细菌。为研究氧化石墨烯负载Ti-Zr催化剂(GO-Ti-Zr)作为阴极催化剂对单室空气阴极MFC性能的影响,制备了GO、Ti-Zr、GO-Ti-Zr阴极催化剂。利用旋转圆盘电极(RDE)对材料进行ORR性能测试,结果表明GO-Ti-Zr具有最佳的ORR性能。SEM能谱测试显示催化剂成功负载,并且在GO-Ti-Zr催化剂中的片层上形成簇状碳管,簇状碳管的形貌大大增加了催化剂的比表面积。为进一步探讨催化剂的晶形结构变化,对三种催化剂进行了XRD测试,结果表明金属元素改变了氧化石墨烯的晶形结构。为探究三种催化剂下MFC系统的微生物多样性,分别取了不同催化剂附近的悬浮液进行高通量测序,结果表明,Ti-Zr阴极催化剂的系统中变形菌门的相对丰度较大,拟杆菌门分布较为均匀,柔膜菌门主要在GO、GO-Ti-Zr系统中分布;相关性网络图验证了优势菌属,以及所有样本中50种菌群的相关性。
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