随着计算机技术的发展，计算化学的研究方法在化学及其相关学科有着越来越广泛的应用。本文以环境和表面化学领域的相关研究问题为对象，利用不同尺度的计算化学研究方法，从理论计算的角度，对难以利用化学实验方法进行研究的热点问题，进行了探讨。首先，利用精确的“从头算”方法，我们计算了可能存在于宇宙空间中和成环反应过程中的线性小分子HCNS的基态和激发态的精确几何结构和绝热激发能，随后我们又进一步预测了HCNS分子精确的电离能、亲和能，并分析了不同激发态和阴离子态下，HCNS分子中电子云的分布，确定了稳定存在的阴离子态，归纳了垂直激发能分别对应340nm，284nm，211nm。为通过实验方法探测HCNS分子提供了参考。随后，我们利用密度泛函方法和过渡态理论，研究了在大气气溶胶生成过程中，一种重要的中间体β-IEPOX，在气相中和羟基自由基反应的可能反应路径。通过计算反应的活化自由能、反应速率常数、和反应半衰期，结合反应的焓变以及分子结构上的特点，我们确定，羟基自由基和β-IEPOX之间发生的主要反应是氢提取反应，而不是羟基自由基对β-IEPOX的加成反应。我们进一步推论，生成2-甲基丁四醇的反应主要发生在大气中颗粒物的表面。在本文中，我们利用分子动力学方法对于Langmuir单分子膜进行了一系列的模拟。在利用分子动力学模拟水表面的Langmuir单分子膜形成过程时，我们应用了一种全新的固定体系的表面张力的方法。通过在不同表面张力值下模拟硬脂酸-水体系并达到平衡，我们得到了硬脂酸分子在水表面的表面压力-面积热力学曲线，通过和实验值进行对比，本研究所应用的方法能够很好的模拟实验中得到的热力学曲线。通过分析分子的构型，我们得到了有序排列的硬脂酸分子的结构。在随后的研究中，我们针对实验中合成的两种分子N-十八烷酰多巴胺（DOPA）和4-十八烷基邻苯二酚（ST）在水表面的Langmuir单分子层进行了模拟。并模拟了相应单分子层在金（111）表面的吸附过程。通过分子动力学模拟，我们重点讨论了在（DOPA）构成单分子膜时，在水表面和金（111）表面，分子中的酰胺基团导致单分子层中存在大量氢键，因此对单分子层内分子的形貌产生了重要影响。通过分子模拟，我们发现分子中的细微结构对于分子在单分子层中的排列有着重要影响。因此我们推测，在制作表面膜材料时，应充分考虑分子结构中可能形成的氢键作用。