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YBa2Cu3O7-x(YBCO)超导材料具有优异的本征特征以及潜在的应用前景。然而,超导材料大都应用于外加磁场的环境下,且其临界电流密度(Jc)随着外加磁场的增加迅速下降,因此要真正实现其实用化,就不仅要提高其在自场下的载流能力,而且要求它在较高的外加磁场下也具有较大的载流能力。YBCO薄膜Jc值与外加磁场之间满足Jc=H-α的关系,因此,如何降低外加磁场对薄膜性能的影响,减小α值,成为研究的重点。针对以上问题,本文采用稀土元素取代或(和)纳米颗粒掺杂的方法,开展了改善薄膜临界电流密度,降低α值的研究。
本文选用国内外较少使用的Yb元素对薄膜进行稀土元素的取代。通过将浓度相同的YBCO、YbBCO前驱溶液按不同的体积比混合,使元素Yb部分取代Y,成功制备了Y1-xYbxBCO(x<1)薄膜。该薄膜成分单一,具有很好的双轴织构;相比于未取代的YBCO薄膜,取代有效抑制了薄膜表面Cu元素的偏析,元素分布较均匀。虽然Yb部分取代Y降低了薄膜的临界转变温度,但却有效提高了薄膜在高场下的场性能,其中,取代量为75%的薄膜,即Y0.25Yb0.75BCO薄膜具有最好的场性能。
首次采用成本低廉,生产高效的低氟MOD方法,通过在YBCO前驱溶液中加入一定量的金属有机盐乙醇钽Ta(OCH2CH3)5,制备了纳米颗粒Ta5+掺杂的薄膜。Ta5+掺杂不仅可以有效提高YBCO薄膜在自场下的Jc值,还可有效提高薄膜在外加磁场下的场性能,研究发现当掺杂量为6 mol.%时,薄膜具有最好的场性能,其Jc值基本达到采用PLD方法制备的水平。同样,采用相同的方法,并选用更加低廉的无机盐氯化铌NbCl5,制备了纳米颗粒Nb5+掺杂的薄膜。Nb5+掺杂也可有效提高薄膜在外加磁场下的场性能,且随着外加磁场的增加,Jc值被提高的越多,但其提高效果略逊于Ta5+掺杂。
为了进一步改善取代薄膜的场性能,本文将稀土元素取代和纳米颗粒掺杂两种提高薄膜场性能的方法相结合,通过在Y0.5Yb0.5BCO前驱溶液中再加入6mol.%的无机盐TaCl5,成功制备了Ta5+掺杂和Yb部分取代Y的YBCO薄膜,稀土元素取代和纳米颗粒掺杂两方法共同作用解决了取代使薄膜低场Jc值下降的问题,提高了整个磁场范围内薄膜的载流能力,使其77 K时表征薄膜Jc值与外加磁场的α值指标下降至0.66,65 K时下降至0.53。
为进一步研究纳米颗粒掺杂对薄膜微观结构的影响,对纳米颗粒Zr4+掺杂的薄膜进行了TEM分析。研究表明掺杂的纳米颗粒均匀地分布在薄膜的表面以及YBCO基体中,呈随机取向。纳米颗粒周围晶格发生的畸变,以及产生的大量位错、堆垛层错、孪晶等,都可成为有效的磁通钉扎中心,从而提高掺杂薄膜在外加磁场下的Jc值,减小薄膜的α值。为接下来研究其它纳米颗粒掺杂薄膜的微观结构奠定了基础。
综上所述,为解决外加磁场使薄膜场性能下降的问题,本文提出了制备稀土元素取代或(和)纳米颗粒掺杂薄膜的方案。结果发现稀土元素Yb取代以及纳米颗粒Ta5+或Nb5+掺杂,均可有效改善YBCO薄膜的Jc值,使其在外加磁场下保持高的超导性能,以满足实际应用的需要。此外,通过分析Zr4+掺杂薄膜的微观结构,为接下来进一步研究薄膜的生长,纳米颗粒的形成以及钉扎机理奠定了基础。