【摘 要】
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I-IV-VI族Cu-Sn-S化合物（CTS）凭借储量丰富、元素无毒和价格低廉等优势,在热电材料体系中备受关注。本文分别选取CTS体系中的Cu3SnS4和Cu2SnS3作为研究对象,采用粉末冶金结合湿法球磨和放电等离子烧结（SPS）工艺制备该半导体材料。通过对该两种材料的成分调控,一方面改变能带结构以协调电学性能;另一方面增强点阵畸变并引入二次相以降低晶格热导率（k L）,从而有效地提升了材料的热
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I-IV-VI族Cu-Sn-S化合物（CTS）凭借储量丰富、元素无毒和价格低廉等优势,在热电材料体系中备受关注。本文分别选取CTS体系中的Cu3SnS4和Cu2SnS3作为研究对象,采用粉末冶金结合湿法球磨和放电等离子烧结（SPS）工艺制备该半导体材料。通过对该两种材料的成分调控,一方面改变能带结构以协调电学性能;另一方面增强点阵畸变并引入二次相以降低晶格热导率（k L）,从而有效地提升了材料的热电性能。具体结果总结如下。（1）在Cu3SnS4中实现了声电输运协调。在Cu3SnS4中掺杂化合物Ga2Te3制备（Cu3SnS4）1-x（Ga2Te3）x（x=0～0.15）材料。研究表明掺杂Ga2Te3后不仅有效地促进了费米能级（EF）附近Sn 5s和S 3p的轨道杂化、还降低了导带（CB）和价带（VB）、优化了载流子浓度（n H）。同时,由于阴阳离子Ga（Te）分别在Cu（S）位置的占位,亚结构无序性增强,从而降低了k L。更为重要的是,由于第二相Te在～725 K时在晶界开始熔化,加强了声子散射。在～800 K时,材料（x=0.105）的总/晶格热导率（k/k L）骤降至～0.8（0.33）WK-1m-1,因此,极大地提升了材料的热电性能。最大ZT值高达～0.96,约为本征Cu3SnS4的3.6倍。该值代表了目前所报道的Cu3SnS4体系的最优性能。（2）在Cu2SnS3中实现了声电输运协调。研究表明,在Cu2Sn1-xGaxS3（x=0～0.3）材料中利用Ga等当量替代Sn可以减小带隙宽度（Eg）,协调载流子浓度与塞伯克系数（α）之间的关系,从而极大地改善了电学性能。同时Ga的引入还导致晶格畸变增强,声子运输受阻,降低了k L。最终材料Cu2Sn1-xGaxS3（x=0.15）在～830 K时表现出良好的热电性能,ZT值提升至～0.65,约为本征Cu2SnS3的13倍。（3）继续研究了Cu2Sn0.85Ga0.15S3材料的热电性能。在Cu2Sn0.85Ga0.15S3中添加In2O3制备出(Cu2Sn0.85Ga0.15S3)1-x（In2O3）x（x=0～0.1）材料。研究表明In2O3的掺入增大了晶格畸变、极大地降低了晶格热导率（k L）。但同时带隙宽度（Eg）变大、导致电学性能大幅下降,材料的热电性能并未得到有效改善。
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