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(Cr,Ca):YAG晶体因其优越的机械稳定性和光学特性、较高的热导率和激光损伤阈值被广泛应用于高功率调Q激光器以及锁模激光器。本论文采用光学浮区法,生长出了 YAG、Cr:YAG和（Cr,Ca）:YAG等光学晶体,并通过XRD、SEM等手段对其微观结构进行表征,并对上述晶体粉末的XRD谱进行了 Rietveld精修,得到了它们的丰富的晶体结构信息;用紫外-可见光分光光度计研究了其吸收光谱和光学透过率;用光致发光光谱仪（PL）研究了其发射光谱;研究了上述晶体的制备工艺以及掺杂浓度对（Cr,Ca）:YAG晶体光学性能的影响。此外,本论文还基于密度泛函理论第一性原理方法研究了 YAG 以及 Cr:YAG（Cr:0.6 at.%）和（Cr,Ca）:YAG（Cr,Ca:0.6 at.%）晶体的态密度和能带结构,取得了有意义的结果:（1）不同掺杂（Cr,Ca）:YAG陶瓷料棒以及对应生长出的单晶粉末XRD谱以及SEM图表明:晶粒大小均匀、无团聚现象或者团聚现象较少、孔洞少的陶瓷料棒,较易生长出好的晶体。（2）分析了 Cr:YAG（Cr:0.6at.%）、（Cr,Ca）:YAG（Cr,Ca:0.6 at.%）单晶体粉末XRD衍射谱,获得了上述两晶体粉末XRD衍射谱拟合曲线,Rwp值分别为:12.75%,12.55%,表明曲线的拟合效果非常好。寻找到了最合适的拟合函数:Tomandl Pseudo-Voigt,同时也获得了上述单晶体粉末的晶格常数以及其半高宽参数,发现Cr、Ca掺杂会导致YAG晶体发生微小畸变。（3）分析不同掺杂浓度的Cr:YAG以及（Cr,Ca）:YAG（Cr,Ca浓度相同）晶体在600nm～800nm发射光谱,发现它们都存在4个发射峰,其中位于688nm处的最强峰是R线零声子激发峰,是由Cr3+离子4E2→4A2跃迁引起的;而位于679.5nm,706.5nm以及725nm三个峰是由于Cr3+离子2E→4A2跃迁的声子旁带引起的。同时也发现Cr:YAG（Cr:0.6at.%）晶体和（Cr,Ca）:YAG（Cr,Ca:0.02at.%）晶体在掺杂浓度不同的Cr:YAG以及（Cr,Ca）:YAG晶体系列中发射光强最强。（4）分析不同掺杂浓度的（Cr,Ca）:YAG晶体的吸收光谱,发现当Cr离子浓度为0.04at.%,Ca离子浓度为0时,Cr:YAG晶体的吸收峰分别位于430nm 和 600nm 附近,且分别是 Cr3+离子 3B1（3A2）→3A2,和 3B1（3A2）→3E（3T1）的能级跃迁引起的。当Cr离子浓度为0.04at.%,Ca离子浓度逐渐增加时,晶体的吸收峰会分别从430nm和600nm逐渐红到465nm和612nm附近,且峰形也发生了变化。（5）对（Cr,Ca）:YAG晶体吸收边曲线的研究,获得了 YAG、（Cr,Ca）:YAG（Cr,Ca:0.6 at.%）以及Cr:YAG（Cr:0.6 at.%）等晶体的光学禁带宽度分别为:6.52eV,6.31eV以及5.38eV;以及通过通过第一性原理计算获得的态密度谱图的分析,显示上述晶体的禁带宽度分别为:3.72eV,2.76eV和1.98eV。并且发现实验结果与理论获得的禁带宽度随离子掺杂的变化趋势相同。（6）分析 YAG、Cr:YAG（Cr:0.6 at.%）以及（Cr,Ca）:YAG（Cr,Ca:0.6 at.%）等晶体的态密度,发现当Cr3+离子掺杂到YAG晶体中时,Cr离子在Cr:YAG晶体费米能级附近引入3d电子态,从而减小了 Cr:YAG的禁带宽度。因此,Cr:YAG晶体的光学带隙低于YAG的光学带隙。在（Cr,Ca）:YAG晶体中,由于Ca2+离子替代Y3+离子,为了保持电荷平衡Cr3+离子变成Cr4+离子,从而使（Cr,Ca）:YAG的晶体禁带宽度变宽相对于Cr:YAG晶体而言。