经济的快速发展以及巨大的能源需求造成了化石燃料的快速消耗和二氧化碳的大量排放。发展新型能源是实现不可再生资源可持续利用,减少二氧化碳排放的必由之路。随着对先进储能系统的迫切需求,经济、环保、具备高能量密度的电化学储能系统受到了越来越多人们的关注。可充电的锌-空气电池以其显著的理论容量、低成本和环境友好性吸引了人们的研究兴趣。锌-空气电池的标准电动势为1.65 V,实际条件下充电和放电电压距离该值有很大差距。并且由于反应发生于三相界面,O2在水中溶解度低,在空气电极表面吸附困难,O-O键难以断裂,从而造成正极动力学过程相对缓慢,是制约锌-空气电池性能的核心要素之一。阴极参与的反应主要为为氧还原（ORR）及氧析出反应（OER）。因此设计和探索高效、廉价的双功能电催化剂以提高析氧反应和氧还原反应活性是发展高功率和高能量密度锌-空气电池的关键。本文首先采用水热反应和焙烧法合成了一系列具有可调的Ni/Fe比的原子级分散双金属NiFe-NC材料。电化学测试表明,材料NiFe-NC的最佳Ni/Fe比约为66:34(Ni66Fe34-NC),可以在碱性介质中作为优异的双功能催化剂用于氧还原及氧析出反应。以ORRE1/2和OEREj=10之间的电势差（ΔE）为评判基准（ΔE=0.849V）,较低的电势差值进一步证实了Ni66Fe34-NC材料与工业Pt/C和Ru O2的混合物（ΔE=0.911 V）相比具有更为优异的ORR/OER整体催化活性。因此,Ni66Fe34-NC组装的锌-空气电池能够提供优异的功率密度(140.1 m W cm-2)和出色的循环稳定性(以20 m A cm-2的高电流密度下稳定循环1000周期)。之后,选择苯基磷二酰胺（PPE）和二（三苯基膦）溴化镍（TMP）作为磷源,在水热过程中对单原子NiFe-NC进行了杂原子掺杂,通过P原子的掺杂,破坏材料本身碳骨架的电中性,提高了材料的电导率以及电吸附活性,使得催化剂更利于发生4e-反应,提高ORR催化性能。同时通过使用纳米级气相Si O2提供的氧界面稳定过渡金属,实现过渡金属的原子级分散,减少了Zn造成的干扰,更有效的展现出材料本征活性。结果表明苯基磷二酰胺的N配位掺杂效果要优于金属（M）配位掺杂性能,展现出更为优异ORR/OER催化性能及锌-空气电池的充放电性能。最后,将碳纸预处理,利用甲酰胺（FA）和-OH基官能团的相互作用实现MNC在碳纸上的包覆,减少滴涂的工艺,实现催化剂的均匀分散。并且氮掺杂碳纳米管的自生长过程减少了Nafion等粘结剂的使用,提高材料本身的导电率以及透气性,增加催化反应速率。通过进一步的研究发现,过渡金属Zn的加入可以使更多的MNC包覆在碳纸上,诱发氮掺杂的碳纳米管生成。包覆碳纸的Zn-NiFe-NC-CP空气电极展现出卓越了开路电压（1.51V）,出色的充放电能力(当电流密度为20 m A cm-2时,充电电压为2.08 V,放电电压为1.05V。)此外,Zn-NiFe-NC-CP空气电极也展现出良好的循环稳定性,即使在电流密度为20 m A cm-2下循环180h未发生明显的充放电电压损失。