掺杂量子点的双光子吸收特性研究

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多光子吸收是一种依赖于光强的非线性物理过程,在光限幅、光学三维微纳加工、光数据存储、双光子显微技术以及光动力疗法等多个跨学科领域具有非常重要的应用前景。然而寻找具有大的多光子吸收截面的材料仍然是我们需要面对的一个巨大挑战。本文针对掺杂量子点的双光子吸收性质,尤其是如何有效增强其双光子吸收性能进行了研究。  论文首先建立了三种常用的多光子吸收截面的实验测量系统,包括透过率法、双光子荧光法和Z-扫描法。在比较各自优缺点的基础上,采用了灵敏度较高的双光子荧光法来进行整篇论文的实验测试方法。由于在传统双光子荧光法中,材料分子的聚集效应等会对实验结果造成数倍的测量误差。我们因此提出了采用浓度梯度法对传统双光子荧光法进行了改进,对其中涉及到的二聚体形成、能量转移过程和自吸收过程带来的影响进行了校正,实现了双光子吸收截面的高准确测量。  其次,我们提出了利用量子点的表面态来调控双光子吸收截面的策略,实现了表面态控制的宽谱双光子吸收增强。对于Co2+掺杂CdTe(CdTe∶Co)量子点,控制生长合成过程中的掺杂浓度可以获得不同的表面态。在710nm到960nm的宽谱范围内,通过控制表面态可以实现双光子吸收截面增强倍数从1到1.7连续可调。通过对表面电势以及量子点的荧光特性进行分析,我们确认Co2+掺杂引起的表面态变化对量子点双光子吸收截面的增加起到了决定性作用,而局域场增强、共振增强和尺寸效应则不是主要原因。  最后,我们通过光敏化处理实现了CdTe∶Co量子点的双光子吸收性能增强。采用365nm紫外光辐照16h后,CdTe∶Co量子点的双光子吸收截面增加了36%。X射线光电子能谱和荧光动力学数据表明,双光子吸收截面增加是由于光敏化过程使CdTe∶Co表面形成了CdS壳,减少了表面缺陷引起的无辐射弛豫。采用CdTe∶Co量子点材料,我们实验上得到了较好的光限幅和光稳幅效果,具有潜在的应用价值。
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