【摘 要】
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随着环境问题的加剧和能源的日益短缺,人们对使用清洁能源的呼声越来越高。太阳能作为一种绿色、可再生能源,其充分开发和利用,必将成为解决这些问题的重要途径。太阳能电池作为太阳能的一种利用方式,近年来备受关注。商业化的碲化镉(Cd Te)、砷化镓(Ga As)和铜铟镓硒(CIGS)的光伏器件效率已经达到了22.1%、29.1%和23.4%,以硅材料为核心的晶硅、多晶硅和非晶硅太阳能电池,效率分别达到了2
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随着环境问题的加剧和能源的日益短缺,人们对使用清洁能源的呼声越来越高。太阳能作为一种绿色、可再生能源,其充分开发和利用,必将成为解决这些问题的重要途径。太阳能电池作为太阳能的一种利用方式,近年来备受关注。商业化的碲化镉(Cd Te)、砷化镓(Ga As)和铜铟镓硒(CIGS)的光伏器件效率已经达到了22.1%、29.1%和23.4%,以硅材料为核心的晶硅、多晶硅和非晶硅太阳能电池,效率分别达到了27.6%、23.3%和14.0%,各类薄膜太阳能电池优异的性能,展现出广阔的应用前景。硒化锑(Sb2Se3),ⅤA-ⅥA族化合物,是一种简单的二元半导体材料,具有合适的光学带隙(Eg=1.1 e V~1.2e V)、物相简单、低毒、储量丰富、长晶温度低的优点,拥有巨大发展潜力,其效率从2009年的0.66%迅速增长到9.2%,成为备受关注的太阳能电池材料。目前,就Sb2Se3太阳能电池而言,其光电转化效率距上述成熟体系,还具有较大的差距,更远远低于Sb2Se3太阳能电池的最高理论转换效率(32%)。究其原因,首先Sb2Se3属于正交晶系,原子具有不对称性,这使缺陷变得更加复杂而不易控制;其次结晶质量较差,使得薄膜内部的缺陷增多,载流子寿命减少。Sb2Se3晶体是由(Sb4Se6)n带平行排列组成,Sb和Se在带内通过共价键连接,而带间则是范德华力,这种独特的结构使其在光电学性能方面有着很强的各向异性,因此,Sb2Se3晶体的择优取向对载流子的传输具有重要影响。当载流子穿过与基底平行(沿(hk0)生长)的Sb2Se3晶带时,载流子需要跨过(Sb4Se6)n带,这就增加了载流子的传输时间,对器件性能不利。这也是Sb2Se3太阳能电池中存在较大的开路电压损失(Voc-deficit)的主要原因。因此,制备具有高结晶质量,并沿(hk1)方向择优取向的Sb2Se3薄膜,是制备高性能太阳能电池的前提条件。针对上述存在的问题,本论文在快速热蒸发(RTE)制备Sb2Se3薄膜的基础上,对RTE方法进行改进,并从控制晶体的成核、生长和再结晶的思路出发,制备具有高质量并沿(hk1)择优取向的Sb2Se3太阳能电池。首先,引入Sb2Se3种子层,以Sb2Se3纳米阵列为模板来诱导Sb2Se3晶体取向生长。然后,采用原位加压退火的方法,控制Sb2Se3薄膜生长和硒化过程,促进Sb2Se3薄膜再结晶和表面的缺陷钝化,同时抑制Sb2Se3薄膜的反蒸发。具体研究内容和研究结果如下:1、种子层诱导Sb2Se3薄膜的生长。首先,采用RTE制备Sb2Se3薄膜,并对基础工艺优化。热蒸温度为480℃,制备出的Sb2Se3薄膜符合化学计量比,该晶体属于正交相,且不含其他杂相。然后,在Mo基底上制备Sb2Se3种子层。在实验过程中发现,Sb2Se3种子层的结构随温度的变化而变化:当种子层的制备温度300℃≤T≤320℃时,种子层以纳米粒的形式附着在Mo基底上;当种子层的制备温度340℃≤T≤360℃时,种子层以纳米棒的形式垂直于Mo基底生长;当种子层的制备温度380℃≤T≤400℃时,种子层以纳米薄膜的形式铺展在Mo基底上。以不同结构的种子层为晶核,诱导生长的Sb2Se3薄膜在晶体结构上有所区别,特别是在择优取向方面。根据饱和蒸汽压(Psat)和平均自由程(λ)随温度变化的特点,对种子层的生长机制进行简单探讨。将上述制备的Sb2Se3薄膜进行器件的构筑,在360℃制备得到的种子层,诱导生长的Sb2Se3薄膜太阳能电池具有6.35%器件效率,这为Sb2Se3太阳能电池后续工作的开展奠定了基础。2、原位加压退火处理Sb2Se3薄膜。为进一步提升Sb2Se3薄膜的结晶质量,对制备得到的Sb2Se3薄膜进行原位退火处理,并通过向炉腔内部通入Ar的方法,抑制Sb2Se3薄膜的反蒸发现象。除此之外,由于Se、Sb元素饱和蒸汽压的差距,随着退火时间的延长,薄膜从富硒状态,逐渐过渡为贫硒状态,这会影响薄膜表面的缺陷的类型、密度和能级。当退火时间为120 s时,制备得到最优的Sb2Se3太阳能电池,其光电转化效率达到7.25%。通过表征证明了器件效率的提高,不仅是因为Sb2Se3薄膜晶体质量的提高,更体现在器件界面处缺陷的减少。
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