【摘 要】
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全球工业的持续快速发展促使石油化工产品需求量逐年递增,随之而来的海上溢油、有机化学品泄漏和工业油性污水直接排放事件近年来呈现高发态势,已对人类赖以生存的生态环境和水资源造成严重破坏,如何环保高效地修复污染水体成为备受关注的世界性难题。目前,油性污水治理的常用方法主要包括空气浮选、重力沉降、吸附、化学絮凝、原位燃烧、微生物代谢等,但是上述方法大多成本高昂、效率不佳、操作繁琐,甚至会造成二次污染。具有
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全球工业的持续快速发展促使石油化工产品需求量逐年递增,随之而来的海上溢油、有机化学品泄漏和工业油性污水直接排放事件近年来呈现高发态势,已对人类赖以生存的生态环境和水资源造成严重破坏,如何环保高效地修复污染水体成为备受关注的世界性难题。目前,油性污水治理的常用方法主要包括空气浮选、重力沉降、吸附、化学絮凝、原位燃烧、微生物代谢等,但是上述方法大多成本高昂、效率不佳、操作繁琐,甚至会造成二次污染。具有特殊润湿性的物理吸附材料凭借成本低廉、分离效率高、环境友好、操作简单、油品可回收等优势,现已成为油水分离领域的研究热点之一。其中,聚合物基多孔整体材料因其可控三维连通多孔结构、高孔隙率、大比表面积、疏水亲油等优点,作为吸附剂表现出优良的油水分离能力。然而恶劣条件下环境适应性差和无法高效吸附高粘度原油等不足,极大地制约了多孔整体材料在油性污水处理方面的应用。鉴于此,本文旨在开发具有优异环境适应性的聚合物基多孔整体材料,并通过赋予材料光热/电热功能,克服其在实际油水分离应用中的性能限制。首先,以聚偏二氟乙烯（PVDF）作为主要原料,采用热影响非溶剂诱导相分离（TINIPS）法成功制备出超疏水PVDF多孔整体材料。利用扫描电子显微镜、全自动压汞仪、比表面积及孔径分析仪、接触角测定仪等实验仪器,对材料的微观结构、油水分离性能和环境适应性等进行了详细的表征分析。研究结果表明:（1）PVDF多孔整体材料的微观形貌呈现新颖的蚁穴状三维连通孔结构。当PVDF溶液浓度为13%（w/v）时,材料多孔结构的均匀性和连通性最好,孔隙率高达90.7%;（2）凭借三维连通孔结构和低表面能,PVDF多孔整体材料无需任何改性即可拥有超疏水/超亲油特性（水接触角=154°,油接触角=0°）,因而能够从水中选择性地高效吸附各种低粘度油/有机溶剂,饱和吸附容量高(9.0-21.3 g g-1)且吸附速率快（15 s内达到饱和状态）;（3）在紫外线强烈辐射（72 h）、快速交变温度（-20-65℃）、腐蚀性溶液、油水乳液、固体悬浮物以及液体剧烈扰动等恶劣条件下,PVDF多孔整体材料的油水分离能力仍能保持稳定,表现出极佳的环境适应性;（4）结合泵辅助吸附装置,PVDF多孔整体材料能够对水面浮油和有机溶剂进行连续的选择性分离,分离效率高达99.5%,油通量达到3520 L m-2 h-1。然后,为了赋予多孔整体材料快速吸附高粘度原油的能力,以纯PVDF多孔整体材料作为多孔基体,光热/电热转换性能出色的二维MXene（Ti3C2Tx）纳米片作为表面功能层材料,采用简单的浸涂方法制备出PVDF/MXene多孔整体材料,深入探究了复合材料的微观结构、光热/电热转换能力以及原油/水分离性能。研究结果如下:（1）与纯PVDF多孔整体材料相比,由于MXene纳米片附着在多孔骨架上,PVDF/MXene多孔整体材料的微观形貌发生了明显变化,整体呈现银耳状三维连通孔结构,孔隙率略微下降（83.0%）。基于自身高疏水/超亲油的特性（水接触角=146°,油接触角=0°）,材料表现出优良的油水分离选择性;（2）PVDF/MXene多孔整体材料拥有出众的全太阳光谱吸收能力（光波长200-2500nm）,平均吸收率为94.7%。在模拟太阳辐照条件下（1.0 k W/m~2）,材料表面快速升温,1 min内即可达到76.0℃,展现出优异的光热转换性能;（3）在4 V电压下,PVDF/MXene多孔整体材料表面可以在42 s内升温至117.3℃,最高温度能达到130.3℃（5 min）,显示了突出的电热转换性能;（4）通过连接泵辅助吸附装置,在弱太阳辐照（0.5 k W/m~2）和低电压（4 V）的共同作用下,PVDF/MXene多孔整体材料能够连续快速地分离高粘度原油,原油通量可达506 kg m-2 h-1,与室温下相比提升了36倍。该结果表明兼具光热和电热转换功能的PVDF/MXene多孔整体材料,不仅可以应用于原油污染水体治理,而且具备全天候作业的能力。
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