固液界面核心热力学参量及其变化规律的物理本质的获取,对先进金属制造凝固过程控制技术的革新至关重要。由于原子尺度固液界面的实验表征十分困难,近年来研究致力于发展“计算机实验”技术进行探究。然而,现有研究偏重性质计算和测量,对于局域粒子堆积结构,在两相竞争环境下如何受晶格类型、晶面取向、原子间相互作用的共同影响机理认识不够充分,致使本领域一系列科学问题亟待解决:如,界面结构本质（弥散或尖锐）的界定长期存在争议;界面热力学与动力学性质（及各向异性）的物质依赖性强弱不一的原因不明;界面过剩量的定量预测理论缺失;定量凝固动力学理论发展停滞等。本工作基于分子动力学模拟技术,针对多个平衡态体心立方和面心立方结构的单质固液界面体系,系统计算了固液界面压强张量的空间分布以及界面过剩应力,提出了去除人为判定固液属性过程的序参量方法,开发了原子尺度分辨率级别的瞬时本征固液界面形貌捕捉方法,并在滤去界面热毛细波涨落的情况下,完成了界面粒子固-液结构过渡的高精度定量分析。具体的工作包括:（1）比较了利用Virial原子应力方法和Irving-Kirkwood局域压强方法所获得的固液界面的压强分量分布函数和应力分布函数。总结了体心立方和面心立方固液界面的应力分布形状、过剩应力符号与量值的各向异性趋势。研究了界面应力分布规律受晶体结构、晶面取向、原子间相互作用的影响。（2）开发了原子尺度分辨率级别的瞬时本征固液界面形貌捕捉方法。本工作在方法中引入粒子间偏心位移序、键取向序,并以两结构序的关联性为依据,提出对界面形貌的优化方法和优化目标,克服了以往工作中未能避免人为判定固液属性的挑战。（3）将上述本征界面捕捉方法运用于平衡态体心立方Fe、面心立方Ni的固液共存体系,包含（100）、（110）和（111）三个界面方向,对界面区域进行解构,分析在固-液过渡时,界面粒子的堆积结构的转变过程的结构依赖性。发现面心立方体系的固-液粒子间在键取向序的相互影响衰减,比体心立方体系更慢;偏心位移序方面的相互影响保持一致且仅有两层粒子厚度;两类界面处粒子的固-液结构转变行为随晶体学取向的不同均表现出各向异性,且主要体现在偏心位移方面。在垂直界面方向与平行界面方向之间,界面处固体粒子对液体粒子的“排列”作用存在很大的各向异性,而液体对固体粒子结构的影响各向异性几乎可以忽略。（4）将本征界面捕捉方法运用于四种不同原子相互作用模型描述的体心立方（111）固液界面。研究了滤去毛细波后隶属于不同层的粒子,在固液两相竞争环境下的结构堆积规律如何受具体物质影响。首次揭示出界面区域不同层粒子均各自拥有偏心位移序和键取向序独特普适关系,且与原子势或物质选择无关。发现物质不同会导致粒子间堆积的键取向不同,进而影响各堆积角度下粒子的占比,最终体现为界面处粒子被约束于理想晶格点位置的能力表现出物质依赖性。此外,发现了界面区域偏心位移序和键取向序的变化趋势不同步,具有类似二维熔化相变六角相的特质。本论文的研究发现,i)能够使不同单质材料在统一框架下,对固液界面结构本质界定的争议予以澄清,量化固液界面的本征厚度,对相场晶体模型模拟技术的发展提供理论依据。ii)可以用于阐明固液界面诸多性质（如界面应力）物质依赖性强弱不一的原因。iii)促进界面过剩量的定量预测理论和定量凝固动力学理论的发展。本文中提出的研究方法可近一步引入机器学习方法进行优化,也可拓展至诸如合金和非平衡态体系,研究溶质俘获、空穴形成等微观物理机制。