【摘 要】
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关联电子材料体系中的电荷-自旋-晶格的相互竞争导致了许多新奇的凝聚态现象。这些相互作用之间的竞争,也使得可以采用多种方法来调控材料内部的各种凝聚态物性。超导电性,磁性和电输运性质的研究是凝聚态物理中关注得最为持久的课题,对这些性质的调控可以进一步增加我们对凝聚态体系中相互作用之间竞争的理解。通过改变材料中的载流子浓度（电荷）,调节超导层或磁性层（自旋）之间的层间距离（晶格）,改变相互作用的耦合强度
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关联电子材料体系中的电荷-自旋-晶格的相互竞争导致了许多新奇的凝聚态现象。这些相互作用之间的竞争,也使得可以采用多种方法来调控材料内部的各种凝聚态物性。超导电性,磁性和电输运性质的研究是凝聚态物理中关注得最为持久的课题,对这些性质的调控可以进一步增加我们对凝聚态体系中相互作用之间竞争的理解。通过改变材料中的载流子浓度（电荷）,调节超导层或磁性层（自旋）之间的层间距离（晶格）,改变相互作用的耦合强度,可以很好地调控各种不同的凝聚态相变。在本论文中,我们采用电化学插层的方法,向铁硒单晶层间插入有机离子,得到了（CTA）0.3FeSe和（TBA）0.3FeSe,使得超导转变温度分别提升到45 K和50 K。其中,长链结构的CTA+离子是以双离子聚合体的形式插入层间,而球形结构的TBA+离子则是单层形式插入层间。采用垂直布里奇曼法合成了磁性拓扑材料MnBi2Te4（Bi2Te3）n（n=1,2）单晶,并对其磁性和电输运性质做了系统性的表征。随着非磁性层Bi2Te3的插入,磁性层之间的耦合强度逐渐减弱,反铁磁转变温度逐渐下降。并且,在低温2 K时出现了铁磁回滞现象,这是由于磁晶各向异性以及不同磁相互作用竞争的结果。以上工作通过改变层状材料中的载流子浓度以及层间耦合强度,实现了对超导电性和磁性的调控。本论文共分为以下四个章节:1.绪论本章分五个部分对研究背景进行总结,分别包括超导电性的历史回顾,铁硒基超导体的研究进展,有机无机杂化二维超晶格材料的研究进展,以及常见的材料合成方法的介绍。2.有机离子插层的铁硒基超导体在本章中,我们采用电化学插层的方法,向FeSe单晶层间插入长链有机离子CTA+,得到了超导转变温度高达45 K的（CTA）0.3FeSe。插入有机离子CTA+之后,铁硒的层间距离从5.5 ?增大到14.5 ?,根据X射线衍射图谱和高分辨透射电镜的结果,我们提出了双层CTA+链插入到单层铁硒层间的晶体结构模型。在油压0-1 GPa的压力范围内,从磁化率曲线中得到的超导转变温度逐渐从常压下的45 K缓慢压制到1 GPa压力下的40 K。在更高的压力下,观察到了插层铁硒基超导体的超导Ⅱ相。同时,我们在扫描隧道显微镜中观察到了紧密排列的CTA+离子,证实了之前提出的晶体结构模型的准确性。3.超导转变温度高达50 K的铁硒基超导体在本章中,我们仍然采用电化学插层的方法,向FeSe层间插入球形的有机离子TBA+,得到了外形规整的（TBA）0.3FeSe晶体,这使得我们可以对它进行电输运性质的研究。插入TBA+离子之后,相邻的FeSe层间距离从5.5 A撑大到15.5 ?。根据X射线衍射谱和透射电镜的结果,以及TBA+离子本身尺寸的大小,我们提出了（TBA）0.3FeSe的晶体结构模型。（TBA）0.3FeSe的结构是由单层FeSe与单层TBA+有机离子沿着c轴方向交替堆垛组成。电输运测量表明,（TBA）0.3FeSe的起始超导转变温度高达50 K,42 K电阻到零。随着外加磁场增大,起始超导转变温度没有明显变化,超导转变逐渐展宽,表现出二维超导的特点。对此材料施加外部压力,在0-2.5 GPa范围内,起始超导转变温度逐渐从常压下的50 K被压制到2.5 GPa时的30 K。进一步的核磁共振,高场磁化率和热输运的结果表明,（TBA）0.3FeSe中存在着一个高达60 K的赝能隙行为,表明库伯对在此温度就已经开始发生预配对。4.磁性拓扑绝缘体MnBi2Te4（Bi2Te3）n（n=1,2）中的磁性与电输运性质在本章中,通过向磁性层MnBi2Te4之间,插入非磁性层Bi2Te3,采用垂直布里奇曼法,我们得到了磁性拓扑绝缘体MnBi2Te4（Bi2Te3）n（n=1,2）单晶,并系统地表征它们的磁性和电输运性质。通过插入非磁性的Bi2Te3层,磁性层间的反铁磁耦合强度逐渐减弱。反铁磁转变温度逐渐从MnBi2Te4中的25 K,减小到MnBi4Te7的12.3 K和MnBi6Te10的10.5 K。在低温2 K时,由于磁性相互作用的竞争以及磁晶各向异性,磁化率曲线上表现出反常的铁磁回滞曲线。这个低温下的铁磁回滞,有利于实现零场下的量子反常霍尔效应。
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