以水为氧、氢源电催化有机物脱氢与加氢

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本文研究以水为氧、氢源的电催化有机物氧化和还原绿色合成体系。通过配对氧化与还原反应,来最大的利用原子效率,并且提升催化效果,研究出一种化学品增值合成的途径,并且绿色安全。以泡沫铜(CF)为基底,分别制备了氢氧化铜纳米线(Cu(OH)2 NWs)、氧化铜纳米线(Cu O NWs)和磷化铜纳米线(Cu3P NWs);在0.1 M KOH水溶液中,探究不同材料电极催化对甲氧基苄胺(p-MOBA)氧化脱氢制腈时的活性、选择性和法拉第效率。系统研究表明,Cu3P NWs/CF在碱性条件下(0.1 M氢氧化钾)中氧化对甲氧基苄胺得到对甲氧基苯甲腈的催化效果最好,转化率可以达到99%,法拉第效率为99.1%。通过开路电压测试研究表明,Cu3P NWs/CF电极催化有机底物氧化的活性中间体是电极表面原位生成的Cu3+活性物种。以Cu3P NWs/CF为工作电极进行还原加氢反应研究。在1 M KOH水溶液中催化对硝基苯酚(p-NP)还原得到对氨基苯酚(p-AP)的转化率可达100%,法拉第效率为99%。最后将阳极半反应和阴极半反应耦合组成一个全反应电解池。两电极均使用Cu3P NWs/CF催化材料,电解150 min后,电解池两侧反应的转化率和选择性都超过99%,分别得到与半反应相同的增值产物。
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