【摘 要】
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NOX的大量排放会造成严重的酸雨、雾霾以及光化学烟雾等环境问题。而在严苛的国六柴油车尾气排放标准下,NOX的脱除刻不容缓。NH3-SCR技术被认为是目前最高效的NOX的处理技术,该项技术的关键在于催化剂的制备。目前金属Cu改性的SSZ-13分子筛在NOX的脱除中已被广泛研究,但制备高性能的SSZ-13分子筛需要大量有机模板剂N,N,N-三甲基-1-金刚烷氢氧化铵（TMADa OH）来保证所制备的样
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NOX的大量排放会造成严重的酸雨、雾霾以及光化学烟雾等环境问题。而在严苛的国六柴油车尾气排放标准下,NOX的脱除刻不容缓。NH3-SCR技术被认为是目前最高效的NOX的处理技术,该项技术的关键在于催化剂的制备。目前金属Cu改性的SSZ-13分子筛在NOX的脱除中已被广泛研究,但制备高性能的SSZ-13分子筛需要大量有机模板剂N,N,N-三甲基-1-金刚烷氢氧化铵（TMADa OH）来保证所制备的样品为纯CHA相且高度结晶;同时合成体系中需要外加碱源和大量的水,存在合成成本高,环境污染严重等问题。为解决上述问题,本文提出一种在低TMADa OH用量下合成高度结晶的纯相SSZ-13分子筛的方法,并将其应用于NH3-SCR反应中,具体内容如下:首先,本文在模硅比n（TMADa OH/Si O2）=0.1,不外加碱源和水的条件下,成功制备了投料硅铝比（Si O2/Al2O3）为8、10、15和20的SSZ-13分子筛,基于NH3-SCR反应评价确定了硅铝比10为最优脱硝催化剂载体硅铝比。且在硅铝比10下研究了模硅比n（TMADa OH/Si O2）、晶化时间及晶化温度对SSZ-13分子筛样品的影响,结果表明,在模硅比为0.096、晶化温度为150℃及晶化时间为72 h的条件下,可合成高度结晶的纯相SSZ-13分子筛,将其应用于NH3-SCR反应中,表现出了优异的催化性能。其次,本文在低模硅比n（TMADa OH/Si O2）=0.012下,成功制备了SSZ-13分子筛,并通过添加辅助模板剂TEAOH和DEA提升了样品的结晶度,通过增加陈化过程抑制了样品中丝光沸石（MOR）杂晶的生成。本文探索了辅助模板剂用量、晶化温度、晶化时间及两种不同陈化方式对低模板剂TMADa OH用量下SSZ-13分子筛样品的影响。结果表明,先将硅源、铝源、TMADa OH以及SSZ-13分子筛晶种的混合物在30℃下陈化12 h,之后加入n（TEAOH/Si O2）=0.012的TEAOH和n（DEA/Si O2）=0.012的DEA,在150℃下晶化72 h可制备出高度结晶的纯相SSZ-13分子筛,其结晶度比模硅比n（TMADa OH/Si O2）=0.012下的样品高91.5%。将其应用于NH3-SCR反应中发现,其NOX转化率在250-600℃范围内可达95%以上,其低温段NOX转化率比合成条件优化之前样品提高了25%。
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