【摘 要】
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人工关节置换术是目前临床上治疗关节损伤的最有效的方法之一。然而,人工关节假体存在磨损、松动失效等问题。受到天然关节表面软骨有效减缓冲击、降低磨损的启发,解决人工关节材料磨损、松动等问题的首要任务是构建高性能的软骨替代材料。研究表明,水凝胶材料被认为是最有前景的人工软骨替代材料。但是,传统水凝胶在结构与性能上存在各向同性、强度低以及摩擦系数高等不足,限制了其应用于人工软骨。因此,本文基于天然软骨的梯
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人工关节置换术是目前临床上治疗关节损伤的最有效的方法之一。然而,人工关节假体存在磨损、松动失效等问题。受到天然关节表面软骨有效减缓冲击、降低磨损的启发,解决人工关节材料磨损、松动等问题的首要任务是构建高性能的软骨替代材料。研究表明,水凝胶材料被认为是最有前景的人工软骨替代材料。但是,传统水凝胶在结构与性能上存在各向同性、强度低以及摩擦系数高等不足,限制了其应用于人工软骨。因此,本文基于天然软骨的梯度有序结构构建高强度、低摩擦的仿软骨材料。首先,采用磁场定向、冷冻解冻以及退火技术模拟天然软骨的各向异性结构构建了各向异性PVA/PDA-Fe3O4-CF/PAA和PVA/PDA-Fe3O4-MMT/PAA水凝胶。其中,PDA-Fe3O4-CF和PDA-Fe3O4-MMT通过PDA的介导作用结合共沉淀方法制备,CF以及MMT被赋予磁响应特性同时保持CF和MMT的固有特性。磁场诱导PDA-Fe3O4-CF和PDA-Fe3O4-MMT在PVA/PAA水凝胶基质中取向排列形成定向结构获得各向异性PVA/PDA-Fe3O4-CF/PAA和PVA/PDA-Fe3O4-MMT/PAA水凝胶,各向异性水凝胶的网络结构变得有序致密。取向结构的存在使得各向异性水凝胶的力学性能、耐疲劳性能、摩擦学性能等呈各向异性,取向排列的PDA-Fe3O4-CF（MMT）结构通过纤维（纳米）增强以及各向异性方式增强了水凝胶的各项性能。各向异性PVA/PDA-Fe3O4-CF/PAA水凝胶具有优异的力学性能（拉伸强度、模量、韧性分别高达11.82±0.72 MPa,9.78±0.70 MPa,48.96±6.91MJ/m~3,压缩强度和模量为5.95±0.35 MPa和5.26±0.43 MPa）和耐疲劳性能（疲劳阈值1875 J/m~2）。各向异性PVA/PDA-Fe3O4-MMT/PAA水凝胶具有高强度以及低摩擦系数（0.038）。其次,模拟天然软骨的梯度有序结构利用磁场定向、冷冻解冻以及退火技术逐层构建了双层异构仿软骨材料（表层为水平取向的各向异性PVA/PDA-Fe3O4-MMT/PAA水凝胶,底层为垂直取向各向异性PVA/PDA-Fe3O4-CF/PAA水凝胶）。双层异构仿软骨材料内部具有表层水平取向、底层垂直取向的独特结构,其三维网络结构致密,并且各组分之间具有较好的交联程度。由于独特的梯度有序结构的存在,双层异构仿软骨材料具有优异的力学性能:拉伸强度为10.91±0.62 MPa,拉伸模量为9.21±0.67 MPa,断裂伸长率为572±65%,压缩强度、压缩模量分别为5.21±0.45 MPa、4.06±0.31 MPa,其力学性能能与天然软骨相媲美。仿软骨材料层间的物理结合赋予了其超高的界面韧性和切向结合强度,不会发生分离影响整个材料的性能。此外,疲劳性能显示仿软骨材料能够承受重复的载荷而不被破坏,疲劳阈值可达1359 KJ/m~2,高于目前大多数水凝胶以及天然软骨。通过滑动摩擦、扭动摩擦、不同配副以及不同接触形式（硬/软接触、硬/硬接触）系统研究了仿软骨材料的生物摩擦学行为。滑动摩擦学行为研究表明:硬/软接触的滑动摩擦中,双层异构的存在赋予了仿软骨材料较低的摩擦系数（0.032）,接近于天然软骨的摩擦系数。软-软接触形式的滑动摩擦表明天然软骨/天然软骨摩擦副具有最低的摩擦系数,而仿软骨材料作为摩擦配副时摩擦系数相应的增大。扭动摩擦学行为研究表明:摩擦界面的滑移状态随着周期的增加由完全滑移状态逐渐转变为粘滑混合状态,双层异构的存在改善了仿软骨材料的扭动摩擦性能,扭矩以及当量摩擦系数相应的降低;软-软接触形式下天然软骨/天然软骨摩擦副以及天然软骨/仿软骨材料摩擦副的扭动摩擦学性能明显优于Co Cr Mo/仿软骨材料摩擦副。该论文有图128幅,表7个,参考文献143篇。
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