【摘 要】
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微生物燃料电池（microbial fuel cell,MFC）作为一种新兴的生物电化学技术,在生物修复、污水处理、清洁电能生产和生物传感器件等方面展现出了巨大的潜力。然而,微生物与电极之间的生物/非生物界面接触不良,胞外电子传递速率缓慢的问题限制了其走向实际应用。目前纳米材料在提高MFC性能方面的研究主要集中在修饰阳极材料上,即通过改善电极的导电性、生物相容性和比表面积来增加阳极生物附着量,提高
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微生物燃料电池（microbial fuel cell,MFC）作为一种新兴的生物电化学技术,在生物修复、污水处理、清洁电能生产和生物传感器件等方面展现出了巨大的潜力。然而,微生物与电极之间的生物/非生物界面接触不良,胞外电子传递速率缓慢的问题限制了其走向实际应用。目前纳米材料在提高MFC性能方面的研究主要集中在修饰阳极材料上,即通过改善电极的导电性、生物相容性和比表面积来增加阳极生物附着量,提高电子收集效率。一种策略是构建具有分层多孔结构的纳米阳极材料,另一种策略是阳极表面化学改性与纳米材料修饰。然而,高性能阳极材料仅对那些与之密切接触的细菌有效,细菌培养液中大量细菌无法直接接触电极限制了MFC的产电性能。基于这一缺点,将纳米材料与微生物直接偶联可构建紧密且高效的生物/非生物界面,这也成为了当前MFC技术研究的重要方向之一。本论文研究的希瓦细菌CN32（S.putrefaciens CN32）是一种异化铁还原菌（dissimilatory iron reducing bacteria,DIRB）,对铁氧化物有很好的生物亲和力。因此,本论文基于四氧化三铁/聚多巴胺纳米复合材料以及双金属尖晶石铁氧体（铁酸锰、铁酸钴、铁酸镍）独特的物理化学性质及良好的生物相容性,与腐败希瓦氏菌CN32偶联构建了高效稳定的细菌纳米杂合体系,并将其用于MFC阳极。研究了铁基纳米材料对增强S.putrefaciens CN32胞外电子传递的机制。主要研究内容和结果如下:（1）通过共沉淀法制备了Fe3O4纳米粒子,并通过多巴胺单体在碱性溶液中发生自聚合反应制备了Fe3O4/PDA纳米复合材料。我们分析了不同浓度Fe3O4以及不同复合比例Fe3O4/PDA纳米材料杂合的S.putrefaciens CN32的电化学活性和MFC产电性能的增强机制。Fe3O4纳米粒子与细菌外膜亲和的机械接触提高了电子收集效率,3 m M浓度Fe3O4杂合的希瓦氏菌阳极输出功率密度达到了605.4 m W m-2,是原始细菌阳极(145.3 m W m-2)的4.2倍。由于Fe3O4自身的导电性较差,利用导电聚合物PDA与其复合实现了优势互补,多巴胺单体浓度为0.6 mg/m L时制备的复合材料性能最佳,由此得到的MFC的输出功率密度达到了986.9 m W m-2,是原始细菌阳极的6.8倍。这种生物电流增强机制得益于Fe3O4/PDA纳米复合材料良好的生物亲和力和导电性以及材料与细菌之间密切的亲和接触,这使得在细菌外膜表面、细菌与细菌、细菌与电极之间形成了多通道导电通路。在这种情况下,在整个MFC阳极室中形成了一个相互连接的“导电网络”,从而大大提高了电子收集效率和传递速率,最终在MFC中实现了优越的产电性能。（2）通过简单的水热法合成了三种双金属尖晶石铁氧体（铁酸锰、铁酸钴、铁酸镍）,然后以自组装的方式构建了功能化的杂合细菌。通过SEM和TEM观察证实了杂合细菌的成功组装。之后分析了不同杂合细菌的电化学行为,发现经铁酸锰修饰的细菌与其它杂合细菌相比具有最高的氧化还原峰值电流和最小的电子转移阻抗。铁酸锰杂合细菌生物阳极MFC最大功率密度达到了1088.6 m W m-2,是原始细菌阳极(150.3 m W m-2)的7.2倍。其最大电流密度达到了2.08 A m-2,是原始细菌阳极(0.74 A m-2)的2.8倍。这种生物电流增强机制是由于细菌表面高导电铁酸锰纳米粒子的紧密附着,使得在细菌表面和细菌之间形成了多重导电通路,DET和MET途径都得到了增强。除增强生物电催化进程外,铁酸锰作为一种尖晶石型光催化剂还可以在光照条件下激发出光电子并将其作为补充电子源进一步提高输出电流密度,最终实现双重多通道能量转换。
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