【摘 要】
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近年来,水体中的重金属污染日趋严重,六价铬含氧阴离子（Cr（Ⅵ））是一种不可降解的且具有一定毒性的重金属离子。吸附法是有效去除水中Cr（Ⅵ）的有效策略,具有成本低、操作简单、易于回收等特点而被广泛研究。具有较高的比表面积、优异的稳定性的聚合物复合电纺纤维是一种有效的吸附材料。本课题选用聚丙烯腈（PAN）电纺纤维作为基底,以亲水的聚多巴胺（PDA）和多孔的沸石型咪唑骨架-8（ZIF-8）与其复合,探
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近年来,水体中的重金属污染日趋严重,六价铬含氧阴离子（Cr（Ⅵ））是一种不可降解的且具有一定毒性的重金属离子。吸附法是有效去除水中Cr（Ⅵ）的有效策略,具有成本低、操作简单、易于回收等特点而被广泛研究。具有较高的比表面积、优异的稳定性的聚合物复合电纺纤维是一种有效的吸附材料。本课题选用聚丙烯腈（PAN）电纺纤维作为基底,以亲水的聚多巴胺（PDA）和多孔的沸石型咪唑骨架-8（ZIF-8）与其复合,探讨PAN复合纤维的制备方法,并进一步研究复合纤维对Cr（Ⅵ）的吸附性能。为了有效地提高PAN电纺纤维的吸附性能,引入稳定性良好、活性位点丰富、比表面积大的微孔ZIF-8制备复合材料。首先,通过静电纺丝混纺法制备ZIF-8/PAN纤维,然后,通过多次原位沉积法制备得到ZIF-8@ZIF-8/PAN复合纤维。微观形貌观察及孔结构检测表明,这种结合静电纺丝法和原位沉积法的合成策略,利用了电纺PAN的纤维形态,以ZIF-8/PAN混纺纤维中均匀分布的ZIF-8颗粒为结合位点,有效地克服了晶体团聚现象,同时实现了ZIF-8载体的高效负载（负载率为82.99%）和吸附位点的均匀分布。ZIF-8@ZIF-8/PAN复合纤维具有高的比表面积(871.0 m~2?g-1)和微孔结构（0.6～0.8 nm）。以Cr（Ⅵ）作为目标吸附物,复合纤维可以有效地从水溶液中将其去除,最大吸附量为39.68 mg·g-1,且具有较好的可回收性。此外,吸附动力学、吸附等温式研究和XPS测试结果表明,ZIF-8@ZIF-8/PAN复合纤维吸附Cr（Ⅵ）过程中存在着多种吸附作用,包括静电吸引、孔填充、氢键作用和还原反应等。基于此,提出了一种可行的吸附-还原机理,即复合纤维中丰富的活性位点可以将吸附固定的Cr（Ⅵ）部分还原为Cr（III）。进一步,利用聚多巴胺（PDA）提高PAN纤维的亲水性,PDA结构中丰富的氨基和酚羟基可以为纤维提供更多的有效的吸附位点。本文结合了PAN电纺纤维和PDA涂层的优势,探索PDA功能化PAN纤维的有效制备方法。首先,利用静电纺丝技术制备了DA/PAN混纺纤维,然后引发纤维中的单体DA自聚,得到了具有良好的纤维形态和均匀分布的PDA涂层的复合纤维（PDA/PAN）;探讨了自聚时间对复合纤维形貌、结构及对Cr（Ⅵ）吸附性能的影响,确定了优化的自聚时间为20 h。此外,PDA/PAN复合纤维还表现出超亲水性（接触角为0o）和良好的水稳定性。基于亲水性的表面和均匀分布的活性位点,复合纤维对Cr（Ⅵ）还表现出相对较好的吸附能力,吸附容量为61.65 mg·g-1。吸附等温式及动力学研究表明,复合纤维吸附Cr（Ⅵ）过程符合Langmuir模型和拟二阶模型,即该吸附过程为一个单层的化学吸附;热力学分析表明该吸附过程为自发吸热过程,温度升高有利于吸附的进行。进一步利用PDA涂层辅助ZIF-8颗粒在PAN电纺纤维的表面快速原位生长,通过SEM测试探讨反应时间对微观形貌和纤维直径的影响,同时借助XPS测试探讨了ZIF-8与PDA/PAN的界面结合机理。结果表明,得益于纤维上PDA涂层中的活性官能团（包括氨基和羟基）,ZIF-8粒子最初生长并聚集在纤维表面,通过控制反应时间为40 min,在单根纤维表面得到较厚的ZIF-8层。通过结构表征证实了ZIF-8在纤维上的锚定,得到的ZIF-8@PDA/PAN复合纤维微观形貌呈纤维状结构,ZIF-8纳米颗粒均匀分布于纤维表面;孔结构表征表明复合纤维保持较高的比表面积(299.9 m~2·g-1)和合适的孔径分布（0.6～0.8 nm）;水接触角测试表明复合纤维具有表面超亲水性（疏水角稳定值为0o）。此外,以Cr（Ⅵ）为目标污染物,复合纤维对Cr（Ⅵ）的去除率在较低初始浓度(100 mg·L-1)可达90%以上,最大吸附容量为212.7 mg·g-1,具有良好的吸附性能和可回收性。
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