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长三角地区冬季细颗粒物污染频发,二次无机组分硫酸根、硝酸根和铵根绝对浓度和相对比例的迅速升高是重污染过程的典型特征。开展二次无机组分的来源解析研究是保证长三角地区细颗粒物污染控制措施科学且有效的必要前提。本研究以长三角地区为研究对象,应用WRF-CMAQ数值模型重现2015年1月细颗粒物重污染事件,并基于CMAQ-IPR过程速率分析技术定性识别了污染过程中长三角地区近地面及高空中二次无机组分的主要形成过程;基于CMAQ-ISAM源示踪技术定量识别了长三角地区二次无机组分的关键贡献来源,实现了从污染源到受体点的二次无机组分全过程、多角度解析,从而为污染控制政策的制订提供有力的科学依据。通过数值模型调优,本研究实现了2015年1月长三角地区空气质量状况的准确再现。基于数值模拟的污染特征分析表明,长三角地区冬季污染事件一般伴随低风速(<2 m·s-1)、低边界层高度(<600 m)和低降水量这些不利气象条件发生,降水过程有利于污染消退。重污染期间长三角地区细颗粒物中二次无机组分比重最大高达53.34%。过程分析及来源解析结果表明,硝酸根和铵根主要来自均相成核、气粒转化等气溶胶过程并经由高空传输去除,而硫酸根则主要受物理传输过程影响。长三角外围区域输送是重污染过程中硝酸根和硫酸根第一大来源,平均贡献比例分别为55.97%和63.71%。除此以外,上海市硫酸根主要来自江苏省工业过程,平均贡献比例为16.87%,南京市和杭州市硫酸根主要来自本地工业过程,平均贡献比例分别为18.21%和13.43%。上海市硝酸根主要来自江苏省工业过程、江苏省电厂和上海市流动源,平均贡献比例分别为5.26%、5.30%和5.38%;南京市硝酸根主要来自南京市工业过程,平均贡献比例为4.08%;杭州市硝酸根主要来自杭州市工业过程和杭州市电厂,贡献比例分别为7.01%和4.43%。上海市铵根主要来自本地挥发源和流动源,平均贡献比例为82.99%;南京市挥发源为南京市铵根最主要来源,平均贡献比例为70.40%;杭州市挥发源、杭州市流动源、杭州市工业过程和杭州市农业源是杭州市铵根主要来源,平均贡献比例达70.61%。