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本文以异丁烯直接催化胺化合成叔丁胺为研究对象,以分子筛为催化剂,在热力学分析的基础上,考察反应温度、压力、空速、氨烯比等工艺条件对反应性能的影响。并对分子筛进行筛选和调变,发现以3%Pr-ZSM-5(SiO2/Al2O3=25)为催化剂,在压力2.0MPa、温度250℃、氨烯比为1∶1、异丁烯体积空速为225h-1的反应条件下,叔丁胺收率为10.21%,选择性达100%。
考察了预处理条件对反应活性的影响,以过渡应答实验、TPD、In-situFTIR研究,得出催化剂表面活性中心为B酸中心。并得出该胺化反应的机理为:氨化学吸附在分子筛表面B酸中心形成铵正离子,而后铵正离子与气相的异丁烯发生亲电加成形成反应中间物种叔丁基正离子,经消除反应,生成化学吸附的叔丁胺,最后目标产物叔丁胺解吸,催化活性中心得以恢复。
对催化剂的使用寿命进行了考察,在0.1MPa、210℃、氨烯比1∶1、烯烃空速225h-1的反应条件下连续运行110h,催化剂的活性基本没有变化,表明该催化剂的稳定性较好。