复合催化剂合成气一步法制二甲醚的动力学研究

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本文研究了三相床反应器中合成气一步法制二甲醚的工艺条件,催化剂是由甲醇合成催化剂与甲醇脱水催化剂均匀混合组成的双功能复合催化剂。在温度220℃~265℃、压力4MPa~5MPa、空速1~2L/(g·h)的条件下,分别考察了温度、压力和空速对二甲醚合成反应中CO转化率及二甲醚选择性的影响。 在温度220~265℃,压力4.0~6.0MPa,空速1~2L/(g·h),H255.50﹪~74.35﹪,CO21.42﹪~37.12﹪,CO23.00﹪~4.48﹪,搅拌转速1000r/min的反应条件下,于500mL高压搅拌釜中进行了合成气在双功能复合催化剂上二甲醚合成过程的三相床宏观动力学研究,建立了幂函数型的动力学模型,获得了模型参数,经统计检验和残差分析证实了模型的可靠性。并以此动力学为依据,建立了计入颗粒沉降及部分液相返混影响的三相鼓泡淤浆床二甲醚反应器数学模型,获得了10万吨/年二甲醚反应器的结构尺寸:反应器直径2.6m,反应器高度30m,内置400根Ф38×2mm高18m的管式换热器,惰性热载体石蜡油64t,催化剂34.46t。 在温度220~265℃,压力4.0~6.0MPa,空速1L/(g·h),H2含量59.82﹪~68.77﹪,CO含量24.45﹪~34.34﹪,CO2含量2.04﹪~2.96﹪的反应条件下,在固定床管式反应器中进行了合成气在双功能复合催化剂上二甲醚合成过程的本征动力学研究,建立了幂函数型的动力学模型,获得了模型参数,经检验该模型可靠,模型计算值与实验数据吻合良好。并在此基础上建立了绝热管壳型固定床二甲醚合成反应器一维拟均相数学模型,年产10万吨二甲醚反应器的结构参数:反应管Ф44×2mm,管长7m,共3400根,催化剂体积29.91m3,绝热层0.3m。较佳的操作条件为:原料气进口温度210℃,冷却水温度240℃,操作压力4.6MPa。
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