【摘 要】
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表面增强拉曼散射（surface-enhanced Raman scattering,SERS）技术作为简单且高效的光谱技术之一,在研究表面吸附物质以及分子/基底界面的相互作用方面应用广泛。金属-半导体复合结构由于同时具有金属粒子的电磁场增强效应,以及半导体材料独特的光电特性而展现出卓越的SERS性能,可用于制备新型SERS活性基底。SERS以表面等离子体共振产生的电场增强为基础,可用于表面等离子
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表面增强拉曼散射（surface-enhanced Raman scattering,SERS）技术作为简单且高效的光谱技术之一,在研究表面吸附物质以及分子/基底界面的相互作用方面应用广泛。金属-半导体复合结构由于同时具有金属粒子的电磁场增强效应,以及半导体材料独特的光电特性而展现出卓越的SERS性能,可用于制备新型SERS活性基底。SERS以表面等离子体共振产生的电场增强为基础,可用于表面等离子体诱导光化学反应的原位研究,SERS已经成为研究金属-半导体界面分子的催化机制和动力的有效方法学。然而,目前界面电荷转移（charge transfer,CT）在热点区域和金属-半导体界面分子催化机制中的作用尚未得到详细探讨。我们设计了一系列金属-半导体界面,用于研究界面CT对等离子体诱导光催化反应的作用规律。首先,通过水热法制备了一系列能级结构连续可调的CdxZn1-xS（x=1,0.8,0.6,0.4,0.2和0）基底;其次,通过组装获得CdxZn1-xS/对巯基苯胺（PATP）/Au纳米粒子（nanoparticles,NPs）间隙结构,利用SERS光谱研究复合结构界面处PATP分子的氧化机制,归因于热电子诱导的氧活化机制。本文将原位SERS研究与能级分析相结合,阐明CdxZn1-xS/AuNPs界面电荷转移是AuNPs表面热电子诱导氧活化过程中的主要决定因素。该研究为热电子的产生机制提供了新的视角,可用于高效等离子体光催化剂的合理设计。基于CdxZn1-xS/AuNPs结构,我们类似地研究了4-巯基吡啶（4-MPy）分子在CdxZn1-xS/4-MPy/AuNPs体系的光催化机制。利用SERS光谱技术探究CdxZn1-xS基底的能级结构对4-MPy分子拉曼光谱的影响。SERS结果表明激光照射的Cd0.6Zn0.4S基底在吸附了AuNPs后可催化4-MPy中的巯基氧化形成二硫键,该过程的实现需要氧且反应可逆,即无氧条件下二硫键发生断裂。本研究为设计具有SERS活性的氧传感器提供了一种有前途的策略,也为未来进一步研究半导体SERS的光催化效应及其应用奠定了基础。
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