【摘 要】
：
杂环及稠环化合物因其结构多样、种类繁多、活性各异,是药物分子、生物材料和有机染料中的重要组成。近年来,随着有机光化学发展的不断拓展和深入,利用可见光诱导复杂有机物进行分子间或分子内环化,从而构建具有生物活性和药理活性的含氮杂环化合物已经成为一种绿色、新颖且高效的合成策略。在“绿色反应进程”和“资源可持续发展”理念的推动下,我们进一步探究了其他新型的环化反应。在本论文中,我们主要涉及到光诱导下对不同
论文部分内容阅读
杂环及稠环化合物因其结构多样、种类繁多、活性各异,是药物分子、生物材料和有机染料中的重要组成。近年来,随着有机光化学发展的不断拓展和深入,利用可见光诱导复杂有机物进行分子间或分子内环化,从而构建具有生物活性和药理活性的含氮杂环化合物已经成为一种绿色、新颖且高效的合成策略。在“绿色反应进程”和“资源可持续发展”理念的推动下,我们进一步探究了其他新型的环化反应。在本论文中,我们主要涉及到光诱导下对不同含氮化合物的环化反应研究,以及在金属材料Al-SBA-15的催化下对炔醇化物脱水、Diels-Alder环化反应的研究。具体内容如下:1.我们首次以有机叠氮化物为反应原料开发了一种可见光驱动的光环化反应,并实现了N-N键的偶联。在无光敏剂和额外添加剂的条件下,可见光诱导芳基叠氮化合物的光环化反应以中等至优异的产率获得了28例2H-吲唑-3-甲酰胺衍生物,产率最高达96%。我们对目标化合物进行了~1H NMR、13C NMR和HMRS的结构表征和分析。2.我们提出了在可见光诱导下,以未活化烯烃N-烯丙基苯胺为自由基受体与全氟碘代烷发生环化反应。该方法无光敏剂和额外添加剂,通过构建EDA络合物中间体,实现了全氟烷基化和分子内自由基环加成反应,合成了13例吲哚啉衍生物,产率最高达84%,并对目标化合物进行~1H NMR、13C NMR和19F NMR的结构表征和分析。3.N-烯丙基苯胺含有特殊的官能团,即未活化双键,不仅能参与环化反应,还能参与双官能化反应。光诱导简单烯烃的双官能化已经建立,我们以空气中的氧为氧源,对复杂烯烃分子进行双官能化反应,允许全氟烷基和羟基同时引入到烯烃双键中。该方法原子经济性高、底物范围广,以较高产率获得了24例羟基化产物,产率最高达95%。所有产物都进行了~1H NMR、13C NMR、19F NMR和HMRS的结构表征和分析。4.继续对多样化的环化反应的研究兴趣,我们提出了以可回收利用的金属材料Al-SBA-15为催化剂,通过一锅法在水溶剂中实现炔醇化物的脱水、Diels-Alder反应和芳构化反应。我们以简单高效的方法构建了16例4-（苯乙炔基）萘-1,2-二甲酸二甲酯衍生物,并对目标化合物进行~1H NMR、13C NMR和HMRS的结构表征和分析。
其他文献
水系可充放电碱性锌基电池是一种新型电化学储能器件。它具有高输出电压、高功率密度、环境友好、安全等优点,长期以来一直吸引着人们的广泛关注。而构建高性能碱性锌基电池的关键就在于开发性能优越和稳定性良好的电极材料。钴和镍由于成本相对低廉,环境较为友好,导电性良好,并且其系列衍生物一般具有较为独特的微结构被广泛用作碱性锌基电池的阴极材料。本文以碱性锌基电池为出发点,制备了不同形貌的镍钴基过渡金属磷酸盐,并
研究背景:随着人口老龄化的发展和生活方式的改变,目前脑卒中已经成为影响人类健康最严重的疾病之一,给人们的生活带来极大负担。目前,采用重组组织纤溶酶原激活剂等溶栓药物以恢复缺血区域的血流供应是缺血性脑卒中的主要治疗方法。然而,由于其狭窄的治疗时间窗,仅有少数患者能够受益于该治疗;此外,血流的再通会引发一系列继发性病理损伤,即脑缺血再灌注损伤（cerebral ischemia reperfusion
降雨是诱发滑坡的主要因素之一,尤其对堆积层土质滑坡而言。堆积层土质滑坡多分布于山地地貌,河谷两岸,土体多为第四系松散堆积体,具有良好的渗透性,在降雨条件下,此类滑坡易受降雨作用的影响,稳定性大幅下降,从而导致滑坡的发生,对周边群众的生命财产安全造成严重威胁。以此类滑坡为研究对象,探寻其成因机理,研究其变形机制具有重要的意义。本文以秭归县谭家湾滑坡为研究对象,根据区域地质环境条件,结合现场调查及勘查
研究背景:研究发现,高脂饮食会增加肠道通透性,诱导肠道炎症,破坏肠屏障。而已有研究显示竹节参总皂苷（total saponins of Panax japonicus,TSPJ）具有抗炎、改善肠道屏障功能的作用,然而,TSPJ对高脂所致的肠屏障功能是否有改善作用还有待研究。目的:探讨TSPJ对棕榈酸（Palmitic Acid,PA）诱导体外Caco-2细胞和高脂饮食所致小鼠肠屏障损伤的保护作用,
党的十八大以来,习近平总书记时刻心系我国的“三农”工作,并在不同场合发表关于“三农”问题的重要讲话,形成了关于“三农”工作的一系列重要思想理论,为我国民族地区农民工返乡创业提供了科学的行动指南。当前,全球新冠肺炎疫情仍在蔓延,我国经济社会发展的各项任务仍然极为繁重艰巨。后疫情时代,站在全面推进乡村振兴的历史节点上,国家更要高度重视民族地区农民工返乡创业在巩固脱贫攻坚成果,夯实农业基础地位中的重要作
随着连续油管发展水平的提升，对于油管制造要求越来越高，因此相关工作人员应该着重加强对连续油管的研究力度，针对连续油管的发展现状，研究连续油管的未来发展趋势，不断提升连续油管的生产质量。本文首先分析连续油管发展现状，其次探讨连续油管技术的发展趋势，以期对相关研究产生一定的参考价值。
氨是化肥生产的重要原料也是未来可再生能源的理想载体。传统的哈伯法合成氨耗能多,对环境污染严重,相对比下电化学合成氨在温和的环境下,利用可再生资源即可进行反应的优点十分绿色经济,符合“绿水青山就是金山银山”这一发展理念。但是目前电化学合成氨存在的问题是由于氮气的溶解度低,氮氮键的断裂困难,副反应析氢的竞争导致了合成氨性能低。因此找到合成简便环保,对氮还原选择性高的催化剂成为了该领域的研究热点。本文设
近年来,因全球气候变暖引发的极端气候事件愈加频繁与严峻,导致持续性强降温、暴雪、高温、热浪、干旱和山体滑坡等次生灾害的频繁出现。由于国家大型基础设施的建设工程在不断完善,人类的生产和经济活动对大自然的影响也愈发的严重,而三峡库区作为人类与自然博弈的一项世界级工程,在极端气候条件下造成的自然灾害更是屡见不鲜。温度变化是库区生态系统平稳运行中最重要的影响因子,植物对温度的变化极度敏感,而植被护坡作为一
沥青路面具有噪音低、平整度好、弹性韧性优良和材料易获取等优点,因此被广泛应用于道路工程中。近年来,我国沥青路面在服役中经常出现开裂问题影响行车安全,因此沥青路面的开裂是道路工程中的重要研究问题。然而,沥青混凝土是复杂的颗粒复合材料,通过实验或宏观均质的数值模拟都难以准确预测沥青混凝土的开裂行为,因此有必要建立沥青混凝土的细观模型,研究其考虑细观组分的断裂过程。本文从细观尺度出发,研究沥青混凝土细观
近年来,水库大坝建设带来的生态环境问题日渐严峻,库区复杂的环境条件,使处于水库消落带上的库岸边坡防护和生态修复成为一个世界性难题。生态混凝土作为一种环境友好型护坡材料,在治理和修复消落带导致的库岸失稳、生态环境等问题中发挥了重要作用。传统生态混凝土无养分供给能力,填充的营养基材极易流失,导致生态混凝土严重缺乏养分,影响到生态混凝土的生态修复能力。针对库岸护坡生态混凝土的养分流失严重、后期肥效供给不