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单原子/团簇催化剂由于具有较高的原子利用率和结构稳定性,已成为非均相类芬顿催化剂中最有前途的替代品之一。然而目前单原子/团簇催化剂的制备方法仍然存在制备过程复杂、前驱体（如碳纳米管、甲酰胺、聚吡咯等）昂贵且不可再生等问题。此外,在以活化过一硫酸盐（PMS）产生的自由基氧化过程为主导的类芬顿催化反应中,存在由于含氧自由基的半衰期很短导致催化反应速率低的问题。针对以上问题,本文以大豆渣为原料,通过以高温热裂解生成的豆渣炭为载体,铁酞青为前驱体,碳酸氢钾为活化剂,利用球磨法制备豆渣炭负载的具有双反应位点的铁单原子/团簇催化剂（Fe-NC）,通过300 KV场发射透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射仪（XRD）、X射线能量色谱光谱仪（EDX）、球差校正的高角度环形场发射透射电子显微镜（AC HAADF-STEM）、比表面积和孔隙度分析仪（BET）、拉曼光谱仪（Raman）、X射线光电子能谱分析仪（XPS）、X射线吸收光谱仪（XAS）、电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP）和元素分析仪（EA）等一系列表征分析催化剂的晶体结构、微观形貌、化学组成、价态等;通过调节热解温度和酸处理方式得到不同的催化剂,包括铁纳米催化剂（Fe-NP-900）和铁单原子催化剂（Fe1-NC-900）,并对比研究所得到的催化剂活化PMS降解罗丹明B和盐酸四环素的类芬顿催化性能;同时通过自由基捕捉实验和拉曼光谱、电化学、顺磁共振光谱仪（EPR）测定对降解罗丹明B和盐酸四环素过程中的活性物种进行分析,揭示铁单原子/团簇催化剂的催化机理。研究的主要内容与结果如下:（1）通过调节热解温度和酸处理方式得到铁单原子/团簇催化剂（Fe-NC-750、Fe-NC-900、Fe-NC-1000）、铁纳米催化剂（Fe-NP-900）和铁单原子催化剂（Fe1-NC-900）,利用TEM、HAADF-STEM、XRD、Raman、BET、XPS、XAS、ICP和EA等表征揭示了催化剂的分散状态、金属的价态以及金属间的相互作用。研究结果表明,随着热解温度的升高,催化剂中的吡咯氮含量升高,其中Fe-NC-900的吡咯氮含量和铁负载量分别为1.48at.%和0.41 wt%;Fe-NC-900催化剂中铁金属是以铁单原子和超小团簇的形式存在,铁超小团簇可以有效调控Fe Nx单原子位点的电子结构和几何结构,使更多Fe Nx位点暴露出来。由此可见,采用球磨法可成功制备具有吡咯氮位点和Fe Nx位点的双位点催化剂。（2）以催化降解罗丹明B为探针反应,对比考察了NC-900、Fe-NC-750、Fe-NC-900、Fe-NC-1000、Fe-NP-900和Fe1-NC-900活化PMS催化降解罗丹明B的性能,研究结果表明Fe-NC-900的类芬顿催化性能最出色。在最佳实验条件下(催化剂投加量为0.8 g·L-1、PMS投加量为0.6 g·L-1、pH=3.0、反应温度为30℃、初始浓度为100 mg·L-1),Fe-NC-900对罗丹明B在10min内的去除率可达99.5%,且在210 min内矿化率可达68.2%。Fe-NC-900经过五次循环使用后,对罗丹明B的去除率为90.8%,且反应前后催化剂的XRD和XPS图谱中特征峰无明显变化,证明催化剂具有良好的稳定性。通过淬灭实验、自由基活性物种捕捉实验、拉曼光谱以及电化学实验确定了高价铁氧化、电子转移途径和单线态氧（~1O2）都参与了反应,其中~1O2为最主要活性物种,并证实了在Fe-NC-900中的吡咯氮为罗丹明B的吸附位点,FeNx为催化活性位点,这极大减小了活性自由基到目标有机分子的迁移距离,进而有效提高催化剂的催化活性。此外,采用液相色谱-质谱联用仪（LC-MS）对罗丹明B的降解产物进行分析,探究了罗丹明B的降解途径,提出Fe-NC-900对罗丹明B的催化机理。（3）以催化降解盐酸四环素为探针反应,分别考察了催化剂投加量、PMS投加量、溶液初始pH、溶液初始浓度以及溶液温度等因素对Fe-NC-900活化PMS催化降解盐酸四环素的影响。确定最佳实验条件为:在盐酸四环素初始浓度为100 mg·L-1、pH=5.0、温度为30℃、催化剂投加量为1.0 g·L-1、氧化剂投加量为0.8 g·L-1,类芬顿催化30 min条件下,盐酸四环素的去除率为92.3%;在300 min内矿化率可达56.8%,证实催化剂在不同有机废水处理中具有良好的催化性能;Fe-NC-900经过五次循环使用后,对盐酸四环素的去除率为84.9%,且反应前后催化剂的XRD和XPS图谱中特征峰无明显变化,说明催化剂的晶体结构稳定;通过淬灭实验以及自由基活性物种捕捉实验,证实O2·-自由基和~1O2为主要的活性物种参与催化反应,并采用LC-MS对盐酸四环素的降解产物进行分析,探究了盐酸四环素的降解途径,提出了Fe-NC-900降解盐酸四环素的机理。综上所述,本研究旨在详细揭示单原子/团簇催化剂的主要反应活性位点及其高效的多相催化机理,证实其具有优越的环境修复潜力。