由于高的理论能量密度和安全性,锌-空气电池吸引了广泛的研究兴趣。然而,电池充放电过程中,空气电极的氧析出与氧还原反应的动力学过程缓慢,且可逆性差,导致锌-空气电池的性能和循环稳定性急需提高。相对于昂贵的贵金属催化剂,发展高活性、低成本的非贵金属双功能氧气电催化剂对于提高金属-空气电池的性能和实际应用至关重要。本论文从石墨烯基非贵金属氧气电催化剂的设计出发,通过优化氧化石墨烯表面有机酸与钴离子的耦合作用,调控材料的微观形貌与电子结构,获得活性位点分布均匀的双功能电催化剂,从而提高其催化活性和电池性能。主要研究内容概括如下:1.利用单宁酸作为分散剂和螯合剂,将钴离子均匀分散到氧化石墨烯的表面,通过高温氮化过程原位合成了氮化钴纳米颗粒分散均匀的氮掺杂石墨烯催化剂。由于高温氮化过程中氮化钴的刻蚀作用,形成了氮化钴镶嵌的具有多孔结构的石墨烯基催化剂。该催化剂对氧还原、氧析出和析氢反应展现出了优良的电催化活性,组装的液态电解质可充电锌-空气电池的开路电位高达1.45 V,峰值功率密度为120.7mWcm-2,循环稳定性测试可长达330h。采用聚合物电解质组装的固态柔性锌-空气电池也具有良好的充放电性能和柔韧性。此外,由锌-空气电池驱动的水分解装置具有良好的气体产率。2.基于以上研究工作,为进一步提高金属颗粒的分散性,我们以叶酸作为氮源和配位剂,通过其氨基的配位作用将钴离子均匀分散到氧化石墨烯表面。经高温处理后,可形成含有微量钴元素的氮掺杂缺陷石墨烯基催化剂。在碱性电解质中,该催化剂具有良好的氧还原和氧析出反应电催化活性。具有大比表面积的氮掺杂石墨烯和高度分散的微量钴元素之间的协同作用会刺激增强催化剂的电催化活性。因此,组装的可充电锌-空气电池的峰值功率密度达到了 148.4 mW cm-2,电池的比容量可达到746.4 mAh gZn-1,并具有良好的充放电循环稳定性。