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由于人口众多和地理位置及地形地貌的影响,我国的人均可利用水资源极度匮乏,是一个严重缺水的国家。过去20多年,我国大力发展国民经济,但由于环保意识的淡薄和处理污染技术的落后,走上了“先污染,后治理”的道路。因此,导致了我国水污染情况污染严重,全国水环境质量不容乐观。严重的水污染问题会直接威胁到人们的生命健康和相关的生产活动,同时也会对国民经济的健康发展产生阻碍。为了改善这一问题,水污染处理技术应用而生并且迅速发展。但随着工业快速发展,生产排放的工业废水中含有苯系、卤代化合物及其他一些有机难降解污染物,一般常规的水处理方法难以将其彻底降解。由于有机污染物是造成水体巨大污染、生态环境退化、危害生命健康的典型污染物,因此急需针对水中难降解有机污染物处理进行研究。其中,高级氧化法技术成功的弥补了传统水处理方法难以降解工业废水中一些有毒有害物质的空白,该技术通过在反应过程中产生超强氧化能力自由基等物质,将大分子难降解的有机污染物分解为低毒性和稳定的小分子物质。非均相催化臭氧氧化技术是高级氧化技术的重要组成部分,通过制备合成性能优良,稳定性强的不同催化剂,在体系反应过程中产生大量高氧化电位自由基,氧化分解水体中污染物。该技术既具备了高级氧化技术的氧化效果,同时又克服了单独臭氧降解污染物的缺陷,是一种处理效果显著、绿色无污染的水处理技术。本实验采用水热法和高温热解法首次合成了Co-B/N@Go多原子掺杂氧化石墨烯催化剂,并将其应用于催化臭氧氧化,建立了Co-B/N@Go+O3非均相催化体系。该催化剂在热解作用后由于有过渡元素钴的存在而具有磁性,易于实现材料的回收和再利用。为了评估该体系的实际降解效果,实验选取了以布洛芬(IBU)为难降解污染物进行了在不同工艺条件下的催化臭氧降解污染物实验,结果为Co-B/N@Go催化臭氧氧化的反应速率是B/N@Go催化臭氧氧化的2.75倍,是单独臭氧氧化的5倍。以草酸(OA)模拟小分子降解中间产物探究了该体系的矿化能力,在催化剂存在的条件下10 min草酸去除率达到91.3%,远高于单独臭氧氧化。以对氯苯甲酸(P-CBA)为羟基自由基探针进行了自由基检测实验,证明了体系中生成了羟基自由基。此外,为了模拟天然水体干扰物质对降解效果的影响,以腐殖酸为水体中干扰物进行了不同浓度梯度的干扰降解实验。最后,通过建立污染物降解过程中的动力学方程,计算不同工艺体系中的降解效果,并结合相关结果对催化反应过程中可能发生的反应路径进行了探讨。对催化剂的物理结构和组成、表面物化性质及元素分布做了比表面积(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)、X射线衍射分析(XRD)、傅里叶变换红外谱(FTIR)和拉曼光谱分析(Raman)表征,结果显示催化剂外形呈现花簇状,且有金属微团簇形成,平均孔径3 nm左右。X射线衍射结果表明在不同的热解温度下形成了不同价态的钴氧化物;傅里叶红外光谱结果显示催化剂表面存在氢键-OH、亚甲基(-CH2-)、共轭的链烯烃(>C=C<)等官能团的特征吸收峰;X射线光电子能谱分析结果表明了可能作为催化活性位点Co-Nx的形成。通过对目标污染物IBU的的降解效果进行比较选出了催化活性较好的催化剂是8%-Co-B/N@Go-500,实验所有催化体系中催化剂活性由低到高依次是:单独O3(0.061 min-1)<O3+4%-Co-B/N@Go(0.070 min-1)<O3+B/N@Go(0.074 min-1)<O3+2%-Co-B/N@Go(0.076 min-1)<O3+8%-Co-B/N@Go(0.080 min-1)(R~2>0.994)。选用IBU作为目标污染物探究了不同工艺条件对其降解效果的影响,实验结果发现Co-B/N@Go催化臭氧氧化的反应速率是B/N@Go催化臭氧氧化的2.75倍,是单独臭氧氧化的5倍。而且实验还研究了不同臭氧投加量以及催化剂剂量对底物的降解效果影响,结果表明随着臭氧投加量和催化剂剂量的增加,催化反应速率均有所增大。为进一步探究催化体系中的自由基种类,对反应过程中溶液进行了电子顺磁共振(EPR)实验,结果表明本实验降解污染物催化体系中主要存在羟基自由基和单线态氧两种活性基团,说明该体系主要遵循的是羟基自由基降解机理,同时矿化实验表明该催化体系的矿化效率明显优于单一臭氧氧化工艺。此外,催化剂再生性和稳定性测试表明,重复使用五次后降解草酸的动力学反应速率为0.0482 min-1,与首次使用的反应速率0.0508 min-1接近,证明该催化剂具有优良的再生性、可回收性和重复性。根据催化剂中钴元素的价态变化及对XPS等表征结果的判断,推测钴氧化物及在热解中形成的Co-Nx对整个催化臭氧反应过程的进行起到了积极的促进作用。催化剂表面由钴离子结合形成的羟基负离子是臭氧在催化剂表面催化分解的活性位点之一,同时在反应过程中由于石墨烯含有大量的π电子,在其作用下形成了重要的反应中间体·O2-和OH-,在中间体·O2-和OH-的作用下三价金属钴又被还原为二价金属钴完成了整个催化过程。