有机无机钙钛矿(MAPbI3/BA2MAn-1PbnI3n+1)及其光电探测器性能研究

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新型光电探测器是一种基于光电导效应或光伏效应或photogating效应,采用新材料或构建新型结构,构建的光电探测器。有机无机钙钛矿具备制备成本低、可调直接带隙、光吸收系数大、宽范围光响应、较长载流子寿命等优点,使得有机无机钙钛矿在铁电材料、光伏电池、柔性器件等领域备受关注。然而,三维钙钛矿化学稳定性较差、易受潮、易光分解、暗电流较大、无法开发大规模稳定的器件阵列等。因此,为解决稳定性问题,二维Ruddlesden-Popper(2D RP)钙钛矿日渐成为该领域的研究热点。2D RP钙钛矿利用有机长分子链做绝缘层,在溶液表面可定向生长,具有高结晶度。另外,有机长分子链组成的有机绝缘层能够隔绝空气,提升其化学稳定性;并且其量子限域效应及介电效应能够充分抑制暗电流,进而提升器件光探测性能。因此,本论文研究了一种可靠的2D RP钙钛矿及三维钙钛矿制备工艺;通过调控2D RP钙钛矿的无机介电层厚度,实现其激子结合能、光学带隙、量子效应、迁移率等核心参数的调控;并构建2D RP钙钛矿及三维钙钛矿的光电探测器;探究其光电探测性能。本文的主要研究成果如下:(1)2D RP钙钛矿单晶晶体的可控自组装生长。获得完整的可控块状晶体;通过溶液配方的调控,获得钙钛矿层数可控的2D RP钙钛矿单晶;晶体结晶性较好,尺寸均匀,缺陷较少;并表现出尖锐的X射线衍射峰、较窄半峰宽的光致发光发射等特点。(2)调控量子阱深度(钙钛矿层数,n=1,2,3)的RP钙钛矿光电探测性能。随着量子阱深度的增加,响应速度逐渐下降,但响应率,探测率有显著提升。这是由于2D RP钙钛矿具有介电超晶格特性;量子阱深度加深,量子限域效应逐渐减弱,态密度和迁移率显著提升;随着量子阱深度加深,态密度由0.697 eV/unit cell提升至0.918 eV/unit cell,而迁移率由8.858 cm~2V-1s-1提升至3.82×10~2 cm~2V-1s-1;最终提升的光电导,增强钙钛矿单晶的光响应特性,导致探测率由2.876×10~6 Jones提升至1.565×10~7 Jones;。(3)3D钙钛矿(MAPbI3)的可控制备及其光电性能调控。研究一种高效且可控的制备2D RP钙钛矿晶体方法。同时分析不同维度、不同量子阱深度的钙钛矿光电性能及其内在物理机制。(4)第一性原理计算揭示3D钙钛矿(MAPbI3)以及2D RP钙钛矿微观机理。计算结果表明,2D RP钙钛矿随着量子阱深度的加深,带隙由2.30 eV下降至1.83 eV,态密度由0.697 eV/unit cell提升至0.918 eV/unit cell,进而提升自由载流子浓度。总之,本文研究不同量子阱深度的2D RP钙钛矿(BA2MAn-1PbnI3n+1)及3D钙钛矿(MAPbI3)的制备科学及其光电性能,摸索出一种稳定可靠的制备2D RP钙钛矿工艺,并研究量子阱深度对钙钛矿光电性能的影响。
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