【摘 要】
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现代科技的进步促进了柔性及可拉伸电子器件的发展。能量密度高、使用寿命长的锂离子电池是电子器件重要的储能设备。理想情况下,内置电池应具备与电子器件相似的形变能力,但传统的锂离子电池不可形变,因此柔性及可拉伸的锂离子电池受到了广泛研究。许多柔性及可拉伸的锂离子电池仍采用电解液或凝胶电解质,存在漏液、挥发、燃烧等诸多安全隐患。为了提高电池的安全性能,亟需发展无漏液风险、不易燃烧的全固态聚合物电解质（Al
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现代科技的进步促进了柔性及可拉伸电子器件的发展。能量密度高、使用寿命长的锂离子电池是电子器件重要的储能设备。理想情况下,内置电池应具备与电子器件相似的形变能力,但传统的锂离子电池不可形变,因此柔性及可拉伸的锂离子电池受到了广泛研究。许多柔性及可拉伸的锂离子电池仍采用电解液或凝胶电解质,存在漏液、挥发、燃烧等诸多安全隐患。为了提高电池的安全性能,亟需发展无漏液风险、不易燃烧的全固态聚合物电解质（All-solid-state Polymer Electrolyte,SPE）。全固态聚合物电解质依靠高分子在无定形区域的链段运动来传导离子。然而,大多数SPE因在室温条件下的结晶度较高、无定形区域较少,而具有较低的离子电导率（＜10-4 S·cm-1）,难以保障电池的正常运作。此外,为了提高离子电导率而降低结晶度时,SPE的力学性能和拉伸性能将会大幅下降,难以满足电池的形变需求。因此,需要通过平衡离子电导率与力学性能的矛盾,来发展兼具高室温离子电导率和高可拉伸性的SPE,以满足可拉伸电池在电化学性能、力学性能、拉伸性能等方面的要求。本文基于聚合物结构的设计,提出了一种解耦力学支撑网络与离子传导网络的策略,通过紫外光交联法,将甲氧基聚乙二醇丙烯酸酯（PEGMA）与乙氧基化三羟甲基丙烷三丙烯酸酯（ETPTA）交联,与塑性晶体丁二腈（SN）复合后制备了 一种可拉伸的全固态聚合物电解质。该电解质在室温条件下的离子电导率高达4.65×10-4 S·cm-1,锂离子迁移数为0.46,电化学稳定窗口较高（5.2V vs.Li+/Li）,热稳定性较好（热分解温度为192℃）。该全固态聚合物电解质具有优异的拉伸性能及弹性性能,断裂伸长率高达160.38%,以50%形变拉伸-回弹50次后仍能迅速恢复原状。此外,该电解质在发生拉伸形变时,聚合物的主链作为力学支撑网络做出响应、被迫取向,而侧链作为离子传导网络未受影响、保持无序,从而能在拉伸状态下保持稳定的离子电导率。其在75%的形变状态下仍具备较高的室温离子电导率（4.24× 10-4 S·cm-1）,相较于未发生形变时仅降低8.82%,证明了解耦策略解决离子电导率与力学性能矛盾的有效性。将制备的聚合物电解质应用在LiFePO4/Li4Ti5O12全固态电池中时,电极的物料配比、正负极的容量配比将会影响全固态电池的电化学性能。本文采用聚环氧乙烷（PEO）作为粘结剂,最佳电极物料配比为LFP/LTO:SP:PEO:SN=75:10:5:10;LiFePO4/Li4Ti5O12全电池最佳的正负极容量配比（P/N）为1.1。采用最佳的物料配比、P/N 比所组装的柔性全固态LiFePO4/Li4Ti5O12电池,在室温下的放电比容量可达120.84mAh·g-1。其在形变测试（弯曲半径R=4、3、2、1 cm）,以及破坏测试（破坏外包装、破坏电芯、暴露电芯）中,均能稳定点亮LED小灯泡,验证了所制备的全固态聚合物电解质具有良好的力学强度、优良的弹性性能和较高的安全性能。为改善全固态电解质与电极间的“固-固”界面接触问题,本文通过原位交联法制备了 一体化电解质-正极,并与传统方法制备的电解质-电极的界面性质进行了对比研究。两种方法制备的电解质-电极界面阻抗分别为12.7 Ω、65 Ω,实验结果表明原位交联法能有效降低“固-固”界面的离子传导阻抗。
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