【摘 要】
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光催化技术已被用于可再生能源的生产和储存,以及环境的修复和保护,特别是用于处理污染的空气和水。铅卤钙钛矿具有强可见光吸收、高吸收系数、低激子结合能和长电荷载流子扩散长度等优良特性,在太阳能应用中已成为理想的候选材料。但单相钙钛矿具有光生载流子复合严重的问题,限制了其在光催化领域使用的范围和条件,因此对其改性具有十分重要的意义。本论文以甲胺溴化铅（MAPb Br3）为研究对象对其进行改性,制备了MA
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光催化技术已被用于可再生能源的生产和储存,以及环境的修复和保护,特别是用于处理污染的空气和水。铅卤钙钛矿具有强可见光吸收、高吸收系数、低激子结合能和长电荷载流子扩散长度等优良特性,在太阳能应用中已成为理想的候选材料。但单相钙钛矿具有光生载流子复合严重的问题,限制了其在光催化领域使用的范围和条件,因此对其改性具有十分重要的意义。本论文以甲胺溴化铅（MAPb Br3）为研究对象对其进行改性,制备了MAPb Br3/Zn O复合材料和Zn-MAPb Br3掺杂样品,对其结构性质、降解性能和机理进行研究。通过溶剂热和水热法分别合成MAPb Br3和Zn O,采用机械化学研磨法制备MAPb Br3/Zn O复合材料,探究了不同量Zn O的加入对材料的晶体结构、光学性质、载流子性质和降解性能的影响。结果表明,催化剂用量为50 mg,染料浓度为10 mg/L的条件下,Zn O含量20%时的MAPb Br3/Zn O光生载流子分离率最好,电子转移速率最快(ket=6.88×10~7s-1),降解性能最佳,15 min降解率为98.44%,是纯MAPb Br3降解速率的2倍。同时比较该材料对甲基橙（MO）、罗丹明B（Rh B）染料的催化降解性能,均具有明显降解能力,说明MAPb Br3/Zn O光催化剂具有一定的普适性。对机理进行初步分析,活性物种捕获实验证明在反应中起作用的是·O2-和h+,提出了Z-型路径的降解机理。除了两相复合,通过溶剂热对单相MAPb Br3进行Zn掺杂改性（Zn-MAPb Br3）,利用SEM、XRD和FTIR分别对其微观形貌、相组成和成键类型进行分析,紫外可见吸收（UV-vis）和莫特-肖特基（Mott-Schottky）测试确定了样品的光学性质、导带和价带位置,光电流响应（I-t）、电化学阻抗（EIS）和瞬态荧光光谱（PL）测试获得载流子动力学情况;通过探究光催化降解孔雀石绿的因素,确定最佳反应条件;通过活性自由基捕获实验等方法对机理进行初步分析。结果证明,Zn投加量为28%、催化剂用量为50 mg和温度为298 K时效果最佳,速率常数k为0.2865min-1,催化速率是MAPb Br3的3倍,循环5次后,去除率仍在90%以上,捕获实验表明活性物种为·O2-和h+。以上研究表明,氧化锌复合和掺锌改性均可以提高MAPb Br3的光生载流子分离效率,加快电子传输速率,MAPb Br3/Zn O和Zn-MAPb Br3的催化降解速率分别是纯相MAPb Br3的2倍和3倍,这与界面工程和内部掺杂的机理不同有关。
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