基于聚乙烯醇的柔性聚合物类突触器件的制备与性能研究

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基于聚合物材料的有机薄膜场效应管(OTFT)已有近30年的发展历史。近年来,应用于电子皮肤领域的OTFT器件得到了学术界与产业界的共同关注。目前,电子皮肤领域绝大多数的研究工作都致力于实现与生物皮肤接近的高灵敏度传感功能。事实上,对于外部信息的识别与感知仅仅是生物皮肤应激性的最基本、最初级的表现;生物系统中,皮肤感知到的物理刺激通常会被转换为电信号,再由反射弧传导至中枢神经系统中的躯体感觉皮质,进行更为复杂的加工处理。电子皮肤当前存在的一个主要问题就是对于外部信息识别处理功能的缺失,其主要制约因素为柔性类突触电子器件的缺乏。如果对现有的电子皮肤概念加以扩展,将依赖于传感器阵列的物理传感功能与依赖于类突触器件的信息处理功能有机结合,这一多元化、多功能的广义“电子皮肤系统”在机器人、生物医药以及可穿戴设备领域将具有极为广阔的应用前景。具有自主的活动依赖可塑性以及良好的机械柔性的聚合物类突触器件将能够为“电子皮肤系统”的设计与应用打开新的思路。尽管基于有机阻变存储器的柔性信息存储设备已经有所报道,但其仍然难以提供柔性类突触器件所须具备的若干主要特征,例如,有机阻变存储器难以实现多态存储,性能稳定性不高以及在小曲率下器件性能发生退化等。本论文中,我们首次制备了基于聚乙烯醇(PVA)材料的柔性聚合物类突触器件,该器件采用与生物突触类似的两端器件结构以替代传统的场效应结构。同时,我们提出了一种关键的聚合物材料PVA,用于构建柔性类突触器件。到目前为止,见诸报道的用于有机阻变存储器件的功能材料大多数都是含有苯环或杂环结构(如咔唑基团)的芳香族聚合物,这些材料难以满足电子皮肤的生物兼容性要求。PVA安全无毒、兼具优良的生物兼容性与成膜性能,非常适合作为电子皮肤器件的功能材料。我们选择PVA材料的另一重要原因是其内部存在大量电场可控的“偶极子”,为模拟突触的活动依赖可塑性提供了可能。本研究中,我们首次在实验上直接观测到了PVA中“偶极子”在外加电场作用下的取向排列现象,证明了PVA薄膜电场调制极化效应的存在。现将本文的主要工作总结如下:1. 我们利用旋涂法制备了一系列不同制备参数的PVA薄膜,并利用傅立叶变换红外光谱、原子力显微镜等技术手段对上述薄膜的结构、成分以及表面形貌进行了分析,为在优化器件制备参数的基础上不断进行性能优化提供了条件。我们得到的最佳旋涂工艺为:PVA溶液浓度12 mg/ml,匀胶转速2000 rpm,匀胶时间40 s。2. 我们提出了一种在有机器件中实现类突触可塑性的全新机制。目前最为常见的有机阻变机制包括电荷转移、构象转换、空间电荷限制电流以及导电细丝等。PVA薄膜中电场可控的“偶极子”能够在其与电极界面处产生一定数量的极化电荷,实现对界面势垒的调制,从而能够模拟生物突触的活动依赖可塑性。这一机制对于在有机阻变存储器中实现多态存储具有重要的参考价值。3. 我们利用单个电压脉冲模式对PVA电子突触的活动依赖可塑性进行了模拟。结果表明,PVA器件的短时程可塑性通常是由数量有限、脉宽较窄的电脉冲诱导产生的,若想得到长时程可塑性,则必须增加电脉冲的数量或脉宽;以上结果体现出与生物系统一致的‘"Rehearsal"依赖性。此外,在生物系统中,突触权重变化量对于刺激信号的幅值大小、作用时间与重复频率相当敏感,对这一特性的模拟将促进仿生物突触计算功能的实现。由于电场可控“偶极子”的存在,PVA电子突触在以上方面均表现出与生物突触相一致的特性,从而有望在电子皮肤系统中提供与生物神经系统类似的信号识别与处理功能。4. 我们成功模拟了拇指、大鱼际和手腕对应的特征曲率条件下的突触可塑性,验证了PVA电子突触能够在不同曲率条件下展现出一致的“尖峰时间可塑性”。这一结果为在电子皮肤中实现触觉感知与生理信号处理等功能创造了可能。本论文为应用于电子皮肤系统的柔性人工神经网络的发展提供了新材料、新机制与新思路。
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