厦门湾南岸大气颗粒物中的重金属分布与汞同位素特征

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大气颗粒物中的重金属主要来自于人类活动,如煤和石油燃烧、汽车尾气排放等。大气颗粒物中的重金属对人体健康有较大的危害,即使污染水平较低的情况下,重金属通过呼吸途径进入人体后,能引起呼吸系统等疾病,对人群可能会有致癌风险。Hg是唯一以气态形式存在可通过大气进行传输的重金属元素,大气颗粒物中Hg是大气汞沉降的主要来源。颗粒汞在大气中停留时间较短,可通过干沉降至地表,对环境造成很大危害。近年来,针对大气颗粒物中重金属来源和健康风险的研究主要集中在北京、上海等大城市城区,对城郊的报道较少,开展郊区大气颗粒物重金属的研究也是有必要的。因此,研究不同季节厦门湾南岸PM10和PM2.5中重金属的来源和健康效应,探究颗粒汞的地球化学迁移转化过程,具有重要的现实意义。本研究于2015年9月至2016年8月采集厦门湾南岸大气中PM10和PM2.5。分别利用电感耦合等离子体质谱仪和冷原子荧光仪对样品中7种重金属Cr、Mn、Ni、Cu、As、Cd、Pb和Hg的质量浓度进行测定。采用相关性分析法和主成分分析法对不同季节的PM10和PM2.5中重金属来源进行归类和类型判别,应用美国EPA人体暴露健康风险评价评估PM10和PM2.5中重金属对人群的健康风险。以汞稳定同位素为技术手段,结合显著性差异检验研究不同季节PM10和PM2.5中汞的分布特征,探索厦门湾南岸颗粒态汞在大气中的迁移转化过程。研究内容及结果如下:(1)PM10和PM2.5中重金属的季节分布特征:PM10和PM2.5中重金属的质量浓度随季节分布规律较一致,Cr、Mn、Ni、Cu、As、Cd、Pb 7种重金属元素的浓度在秋季都达到最高值,Hg的浓度在冬季浓度最高。总体而言,秋季、冬季厦门湾南岸大气颗粒物中的重金属污染比其他季节严重。重金属的相关性分析、主成分分析表明,交通源可能是采样期间厦门湾南岸大气PM10和PM2.5样品中重金属的主要来源,其次可能为工业源和船舶燃油源。(2)健康风险评价结果表明,非致癌重金属(Pb、Mn、Cu、Hg)中,非致癌危险系数值的高低顺序:儿童>成年男性>成年女性。4种重金属的危险系数HQ都在秋季达到最高值,均低于非致癌健康风险阈值(1.00)。致癌重金属(Cr、Cd、As、Ni)中,致癌健康风险值的高低顺序:成年男性>成年女性>儿童。4种致癌重金属致癌健康风险值ILCR都在秋季达到最高值,均低于人群中癌症发生的风险阈值(10-4)。本研究中重金属无健康风险。(3)考察大气PM10和PM2.5样品中汞同位素的季节分布特征,结果表明,PM10和PM2.5样品中(?)199Hg/(?)201Hg值与磁同位素效应引起的汞同位素非质量分馏Δ199Hg/Δ201Hg值较接近,相关研究证实,基于磁同位素效应,样品在环境中经历的光化学过程会导致显著的汞同位素非质量分馏,说明2015年秋季至2016年夏季厦门湾南岸大气PM10和PM2.5中Hg可能都经历了光化学过程。(4)汞同位素显著性差异分析表明,同一季节的PM10和PM2.5中Hg可能来自于同一污染源。2015年秋季和2016年夏季的PM10和PM2.5中汞同位素组成与厦门嵩屿燃煤电厂排放烟气的汞同位素组成相近,说明2016年夏季和2015年秋季大气PM2.5和PM10中Hg可能主要受到来源于周边燃煤源排放和大气传输影响,2015年春季PM2.5和PM10中Hg可能主要受到大气传输过程中化学反应的影响,如单质汞、溶解气态汞的氧化和溶解氧化汞的光还原等反应。
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