【摘 要】
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当前,氨（NH3）的主要来源是利用Haber-Bosch工艺来制备,这种方法是利用高温和高压将氮气（N2）和氢气（H2）合成NH3。但是这种工艺存在着很大的缺陷和不足,如在合成过程中会释放大量的温室气体,从而加剧全球变暖和能源危机等问题。因此,许多科研工作者都致力于开发一种环境友好型的新式合成NH3的工艺,电催化氮还原便是其中的一种。它的原理是:在电解池的阴阳两个电极发生氧化还原反应,将稳定态的N
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当前,氨（NH3）的主要来源是利用Haber-Bosch工艺来制备,这种方法是利用高温和高压将氮气（N2）和氢气（H2）合成NH3。但是这种工艺存在着很大的缺陷和不足,如在合成过程中会释放大量的温室气体,从而加剧全球变暖和能源危机等问题。因此,许多科研工作者都致力于开发一种环境友好型的新式合成NH3的工艺,电催化氮还原便是其中的一种。它的原理是:在电解池的阴阳两个电极发生氧化还原反应,将稳定态的N2还原生成NH3。虽然这种方法在常温常压下容易实现,但是NH3的产率较低和法拉第效率低（Faradic efficiency FE）。所以,我们必须寻找一种合适的催化剂来弥补不足。本文以碳基催化剂为基底,研究通过硼（B）掺杂改性,以及优化制备方法等手段来提高碳基催化剂的性能。采用原位掺杂得到不同B含量的碳纳米球（Carbon Nanosphere CNS）,后续经过高温碳化处理得到CCNS-x B（x=0,3,6,9）。随着B掺杂量的递增,CNS和CCNS的平均粒径会逐渐变小;除此之外,改变硼的含量还可以实现对CCNS-x B表面构型的有效调控,从而实现最优的NH3的产率和FE。在常温常压下,CCNS-6B的氨的产率和FE最高可达33μg mgcat-1 h-1和39%。同时,CCNS-6B催化剂在10小时测试或者多圈循环测试都表现出非常好的稳定性。采用水热法制备B掺杂的碳量子点（Carbon quantum dots CQDs）以及改善的Hammer法制备氧化石墨烯,后续再通过水热将B-CQDs和石墨烯复合成最终的碳基催化剂。与硼掺杂的CQDs相比,经过CQDs修饰后的石墨烯材料不仅可以表现出优异的氮还原性能(23μg NH3 mgcat-1 h-1,26%),而且也有着非常好的稳定性。这些优良的成果为实现高性能绿色环保的氮还原催化剂带来了更多的可能性。
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