电絮凝处理含As(Ⅲ)废水影响因素及机理研究

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论文采用电絮凝法处理模拟含As(III)废水,通过单因素和多因素实验,研究反应时间、电流强度、溶液初始pH值及As(III)浓度对电絮凝除As(III)效果的影响,优化最佳反应条件。结合响应面法,分析各因素的交互作用,确定各因素对电絮凝除As(III)效果的影响程度。在最佳反应条件下,通过离子交换法测定溶液中As价态,XPS、XRD、FT-IR等测试手段表征固体产物的表面形态和微观结构,探讨电絮凝除As(III)机理。在以上实验室研究基础上,用电絮凝处理郴州含砷冶炼废水,进行反应条件优化研究,为电絮凝的更好应用提供依据。研究所得主要结论如下:(1)单因素及多因素实验结果一致表明,反应时间、电流强度、溶液初始pH值及As(III)浓度为主要影响因素,最佳反应条件为:反应时间10min、电流强度0.3A、溶液初始pH值7、As(III)浓度20mg/L。在最佳反应条件下处理含As(III)模拟废水,出水中砷浓度为0.24mg/L,低于《污水综合排放标准》(GB8978-1996)规定的排放限制0.5mg/L。(2)响应面法多因素实验结果表明,反应时间、电流强度、溶液初始pH值及As(III)浓度对电絮凝除As(III)的线性效应显著;反应时间及电流强度对电絮凝除As(III)的交互效应显著;反应时间、电流强度、溶液初始pH值及As(III)浓度对电絮凝除As(III)的曲面效应显著。(3)实验发现,在电絮凝除As(III)过程中,部分As(III)发生了氧化反应,生成As(V),铁先被氧化为Fe2+,再进一步氧化生成纤铁矿(FeOOH);推测电絮凝除As(III)主要存在两种机制,一是As(III)直接被纤铁矿吸附去除;二是As(III)被氧化成As(V),再与纤铁矿形成双配位络合物或砷酸铁而被去除。(4)电流强度和溶液初始pH值对As(III)氧化量有较大影响,氧化量随电流强度的增大而增大;溶液初始pH呈中性或酸性时,氧化量较高。(5)电流强度对电絮凝产物结构有较大影响,当电流强度较小时(0.1A、0.3A),As(V)与纤铁矿反应形成的产物以砷酸铁为主;电流强度较大时(0.5A、1A、3A),As(V)与纤铁矿反应,产物以双配位络合物为主。(6)用电絮凝处理郴州含砷冶炼废水,最佳反应条件为:pH=5、电流强度为3A、反应时间为73min。此时,As去除率可达99.91%,Cu、Cd、Pb、Zn的去除率分别为78.0%、87.0%、99.9%、94.7%,处理1m3废水的电能消耗约为11.66kW h。
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