近年来随着“十二五”规划和“大气十条“等国家政策的颁布与执行,基于地面观测的中国部分城市大气颗粒物浓度呈现下降趋势。南京作为长三角地区重要城市之一,采取了一系列减排措施对大型污染源的排放量做出了控制。由于空气质量的变化同时受到源排放和气象条件影响,因此区分和量化两者的贡献,对明确污染控制效果和有针对性的进一步制定空气质量改善措施具有重要意义。本研究以南京市作为案例,基于污染源普查信息、环境统计信息和重点行业污染源本地化调研数据及资料获得了南京市工业企业排放信息数据库,并基于排放因子法建立了“自下而上”的2012年-2016年南京市人为源大气污染物排放清单。计算结果表明,2012-2016 年间 SO2、NO2、PM2.5、BC(Blackcarbon,黑碳)、CO、NH3和OC(Organic carbon,有机碳)的排放量分别下降了 70%、22%、64%、65%、72%、86%和 49%,VOCs(volatile organic compounds,挥发性有机物)的排放量在2012年至2016年间略有所上升。通过臭氧探测仪(Ozone Monitoring Instrument,OMI)卫星观测获得 NO2 的垂直柱浓度(Vertical column density,VCD)与本研究建立的2012年-2016年南京NO2排放清单的对比分析结果表明,本研究所建立的南京市排放清单与OMI观测的南京地区NO2-VCD年际变化趋势一致,说明本研究建立的2012-2016年南京市NO2排放清单具有一定的可信度。搭建了 Models-3/Community Multi-scale Air Quality(CMAQ)空气质量模型模拟系统,选取南京市九个国控站点的地面观测数据评估验证排放清单和模拟结果的可靠性。研究结果显示:本研究SO2、NO2和PM2.5及PM2.5化学组分的模拟结果与地面观测结果的NMB(Normalized mean bias)和NME(Normalized mean errors)的误差范围都很好的控制在-50%～+50%范围内,这说明本研究对南京市排放清单的模拟结果可以为进一步利用模式分析大气化学的科学问题提供支撑。为了评估源排放条件和气象因素条件对PM2.5浓度年变化的影响,本研究在基准情景(同时考虑排放和气象条件年际变化,VALL情景)的基础上,分别单独考虑气象条件(VMET情景)或排放清单的变化(VEMIS情景),研究气象条件或者源排放条件对城市PM2.5浓度的贡献。结果表明,2012至2015年,一月、四月、七月和十月的源排放削减有助于PM2.5浓度的削减,在假设气象条件不变的前提下,排放控制将导致PM2.5下降了 15%、14%、3%和10%;四月、七月和十月的气象条件不利于PM2.5浓度的下降,如排放控制不变,PM2.5浓度将升高2%、17%和17%。2012年至2016年,源排放有利于PM2.5浓度的下降,在假设气象条件不变的前提下,一月、四月、七月和十月PM2.5浓度将分别下降了-16%、-26%、-4%、-18%;如排放控制不变,气象条件变化将导致一月和十月PM2.5浓度分别下降-21%和-37%。这表明“十二五规划”期间对污染物排放量的控制有利于空气质量的改善。用平均绝对偏差MAD(Mean absolute deviation)和绝对偏离平均百分比 APDM(Absolute percentdeparture from the mean)值量化评估 2012至2016年PM2.5浓度逐年变化。在VALL情景下,十月份PM2.5浓度逐年变化最大,MAD和APDM值分别为1.72ug/m3和36.72%。敏感性情景模拟结果表明:一月、七月和十月气象条件是PM2.5浓度逐年变化的主要原因。为了探讨具体气象因素变化对PM2.5浓度的影响,本研究比较了 2012年与2016年具体气象因素差值变化与PM2.5浓度差值变化的空间相关性。结果表明:一月份海平面气压有利于PM2.5浓度的减少,与PM2.5浓度变化差值的空间相关性为-0.51;四月份海平面气压和降水有利于PM2.5浓度的减少,与PM2.5浓度变化差值的相关性分别为-0.53和-0.35;七月份对PM2.5浓度影响较大的参数为降水,其空间相关性为-0.60;十月份PM2.5浓度的降低与温度、海平面气压、降水量和风速都有较高的相关性,相关性分别为-0.35、-0.43、-0.42和-0.45。总体而言,对于五年变化,源排放的削减是五年间PM2.5浓度下降的主要原因;对于逐年变化,整体而言气象条件是南京市PM2.5浓度变化的主要原因,对于污染物排放量较大的工业区,源排放变化对PM2.5浓度逐年变化的影响也较大。此外,气象条件的变化对PM2.5浓度5年变化也起到重要作用,其中降水量和风速是影响PM2.5浓度变化的关键因素。