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钡基复合钙钛矿Ba(B?1/3B?1/3)O3型材料具有适中的介电常数(?)、超低的介电损耗(tan?)和近零的谐振频率温度系数,作为谐振器和滤波器在无线、卫星通讯和军事雷达等领域具有重要作用。本文以Ba(Mg1/3B?1/3)O3(B?为Ta和Nb)为研究对象,采用基于密度泛函理论的第一性原理对其电子结构进行计算,从理论上探讨Ba(Mg1/3B?1/3)O3介电性能影响的本质因素,及组成变化对材料介电性能的影响,以此为依据采用水溶液凝胶法制备Ba(Mg1/3B?1/3)O3薄膜,探讨其介电极化产生的机制及组成、结构与介电性能的相关性。主要研究内容与获得的结论如下:根据Ba(Mg1/3Nb1/3)O3(BMN)与Ba(Mg1/3Ta1/3)O3(BMT)的XRD测试结果,精修获得其晶体结构及晶胞参数,据此构建BMNT(Nb?Ta=0?9,1?8,2?7,3?6,9?0)超晶胞模型,采用第一性原理VASP软件包进行电子结构计算。结果表明:Ba-O和Mg-O之间主要形成离子键,而Ta-O和Nb-O之间以共价键结合为主;Ta-O和Nb-O之间强烈的共价键相互作用是BMNT具有良好介电性能的本征原因,BMN介电常数大于BMT的根本原因是由于[NbO6]八面体体积大于[TaO6]。Ba(Mg1/3Nb2/3)O3前驱体凝胶是金属离子柠檬酸配位化合物通过NH4+连接形成的网络结构,这种网络结构有利于金属离子断键迁移,可在较低温度下形成致密薄膜。利用水溶液凝胶法,在550?C就可以合成完全钙钛矿结构的BMN薄膜,该薄膜的B位1?2有序程度随着热处理温度升高而增加,750?CBMN薄膜具有最优的介电性能,100 KHz的?和tan?分别为30.7和0.018,1 MHz时的?和tan?分别为30.4和0.025。BMN薄膜的介电常数与介电损耗主要受薄膜的致密度和长程1?2有序度影响。热处理温度为750℃时,介电性能在1 MHz以下的频率稳定性及电容-偏压稳定性均较好。直流电场作用下会使漏电流急剧增加,但电场强度小于250 KV/cm时,其值均小于3.0?10-8 A/cm2,相对于薄膜材料而言漏电流较低。BMN薄膜在不同频段具备不同的介电响应机制,在100Hz到100 KHz测试范围内,空间电荷极化机制控制着BMN薄膜的介电响应,导致?和tan?都随着频率的增加而降低;在100 KHz~1MHz时,介电响应转而受到偶极子极化的控制,?不再随频率变化,tan?随频率提高而增大;在更高的频率下(1 MHz~1 GHz),由于偶极子极化开始滞后外场变化,?在250-330 MHz之间随频率增加而下降,tan?在292 MHz出现峰值。在1-4 GHz的范围内,由于离子和电子云位移极化起主导作用,?和tan?基本不随频率变化,?和tan?分别为28.5和0.0030?0.0015。BMN薄膜中各种极化贡献最大的是离子位移极化,因此是一种非常适合于高频(?1GHz)的微波介电材料。BMNT薄膜的介电性能随Nb含量的变化有较大改变。Nb的引入使介电常数增加,少量Nb的引入使介电损耗降低,随Nb含量进一步增加,介电损耗将增大。这是由薄膜形貌结构和电子结构共同决定的,因为少量Nb的引入,使Ta-O共价相互作用增强,而大量Nb的引入,则反而会削弱Ta-O相互作用,掺Nb量为1/8,Ta-O相互作用最强,此时的介电性能也最优,在100 KHz时,?和tan?分别为24.89和0.0186;1 MHz时,?和tan?分别为24.35和0.0264;在1-4 GHz时,?和tan?分别为22.46和0.0045?0.0015。BMT/BMN叠层薄膜存在起伏的、结晶性良好的界面过渡层。高频?和tan?均低于低频?和tan?,这主要是由于在1-4 GHz频段时,只剩下离子位移极化和电子云的位移极化,相应的介电常数和介电损耗变小。同时,BMN薄膜的介电性能优于BMT薄膜,这主要是BMT和BMN薄膜分别是以立方相为主和以六方相为主的钙钛矿结构,而六方相结构的离子极化可分解为更多小量的4??j的分振动模,这些较弱的振动模间的相互耦合非常小,抑制了能量从一个模量到另一个模量的传递,具有较低的介电损耗。因此立方相结构的BMT薄膜性能比六方相BMT薄膜差很多,通过引入Nb制备BMNT或者采用BMT/BMN叠层方式都可以获得性能较好的BMT薄膜。