【摘 要】
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近年来,碳中和的提出使得利用太阳能的光催化技术成为科学研究关注的焦点。在种类繁多的光催化剂中,二氧化钛（TiO2）以低毒性和化学稳定性等优势受到广泛关注。然而较大的带隙使得TiO2可见光利用率低,这在一定程度制约了TiO2材料的实用化发展。本文以TiO2为研究对象,以窄化带隙,实现可见光响应和构建活性表面为目的,通过掺杂、缺陷位调控以及异质结构构建等方面对TiO2进行改性,来提升其光催化性能。主要
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近年来,碳中和的提出使得利用太阳能的光催化技术成为科学研究关注的焦点。在种类繁多的光催化剂中,二氧化钛（TiO2）以低毒性和化学稳定性等优势受到广泛关注。然而较大的带隙使得TiO2可见光利用率低,这在一定程度制约了TiO2材料的实用化发展。本文以TiO2为研究对象,以窄化带隙,实现可见光响应和构建活性表面为目的,通过掺杂、缺陷位调控以及异质结构构建等方面对TiO2进行改性,来提升其光催化性能。主要内容如下:（1）采用溶胶-凝胶法制备了超小粒径TiO2（～5 nm）,进而通过等离子体诱导技术（Plasma-Induced Technology,PIT）构建了表面连续氧空位缺陷层和晶化TiO2内核的二元核-壳结构。具有连续氧空位缺陷层修饰的碳掺杂TiO2（OV-TiO2@C）在可见光驱动下降解罗丹明B（Rh B）和甲基橙（MO）的优异光催化活性来自于两方面:带隙窄化（～2.30 e V）和光诱导电荷分离提高。即使在宽p H（3.0-11.0）范围,Rh B降解效率也接近100%。此外,氧空位缺陷表面修饰和碳掺杂的协同效应显著提高了光电化学（Photoelectrochemical,PEC）性能。最后结合液相-质谱（Liquid Chromatography-Mass Spectrometry,LC/MS）以及总有机碳（Total Organic Carbon,TOC）分析测试,Rh B在·O2-和h+作用下经过N-去乙基化、开环反应和矿化,最后生成H2O和CO2。（2）通过原子层沉积（ALD）技术在OV-TiO2@C表面沉积氧化铝（Al2O3）,并研究其增强的光催化性能。复合光催化剂的介孔结构增大了比表面积（515.949m~2/g）,提供了更大的反应物接触面积。此外,在180°C温度下表面沉积Al2O3所得样品具有最佳光催化活性,暗室20 min后能吸附88%的Rh B,在可见光照射12 min后实现Rh B的100%脱色率。在4次循环降解Rh B后仍保持优异的催化活性（100%）。即使在相对低剂量（0.25 g/L）,较宽p H范围（3.0-11.0）和增加5倍Rh B浓度的环境中仍可在短时间实现Rh B的100%降解。由于非晶多孔Al2O3促进电子传输到材料表面来参与催化反应,改善了光生载流子的分离和迁移,显著地增强了PEC性能。总之,原位碳掺杂和缺陷工程的协同作用提升超小TiO2光催化性能,能有效窄化带隙,实现可见光响应。无序Al2O3层能有效钝化OV-TiO2@C表面的复合中心,增强表面的光催化吸附和活化反应。
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