【摘 要】
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随着经济社会的高速发展,由环境污染和药物滥用造成的人类健康安全风险已经引起人们的极大关注。因此建立环境和药物小分子的快速、灵敏、准确的分析方法十分必要。共价有机框架（COFs）是由模块化有机构建单元形成的结晶多孔材料,由轻元素（C,H,N,O,B）通过动态共价键连接而成,具有低密度,表面积高,孔道规则,孔径和化学性质可调,结构可定制等显著特性,在许多领域都得到广泛应用。共价三嗪框架（CTFs）是共
【基金项目】
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国家自然科学基金（21665024）；
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随着经济社会的高速发展,由环境污染和药物滥用造成的人类健康安全风险已经引起人们的极大关注。因此建立环境和药物小分子的快速、灵敏、准确的分析方法十分必要。共价有机框架（COFs）是由模块化有机构建单元形成的结晶多孔材料,由轻元素（C,H,N,O,B）通过动态共价键连接而成,具有低密度,表面积高,孔道规则,孔径和化学性质可调,结构可定制等显著特性,在许多领域都得到广泛应用。共价三嗪框架（CTFs）是共轭多孔聚合物,为COFs的一个子类,主要通过芳香族腈类构建单元环化合成。CTFs凭借其丰富的氮原子,出色的化学稳定性和热稳定性,单体选择简单和高表面积等特性,在光催化、储能、非均相催化和气体捕获和分离等领域得到重要应用,在电化学传感领域也具有重要的应用潜能。因此,本论文选择由对苯二腈高温动态缩合得到CTF-1,进而进行KOH化学活化及高温碳化,得到一种氮含量丰富的多孔碳材料,然后将它们与其它材料复合用于构建新型电化学传感平台,用于一些化学和生物小分子的检测,取得了较好的研究结果。论文主要包括以下三部分研究内容:（1）合成了共价三嗪框架CTF-1,然后将其与羧基化多壁碳纳米管（MWCNT-COOH）复合,制备了一种新型的电化学传感器MWCNT-COOH/CTF-1/GCE,用于同时电化学检测对苯二酚（HQ）和邻苯二酚（CC）。由于MWCNT-COOH的高电催化活性和良好的导电性与CTF-1的大表面积之间的协同作用,制备的修饰电极对HQ和CC显示出较高的检测灵敏度,检测限分别为0.12μM和0.17μM,线性范围为2-280μM,可用于环境水样中HQ和CC的含量。（2）通过简单的高温碳化方法,结合KOH活化策略,将预制备的CTF-1转化为多孔碳材料。然后将700 oC的碳化产物ca CTF-1-700与氧化石墨烯GO复合,制备了一种新型的电化学传感器,可以于鸟嘌呤和腺嘌呤的同时快速灵敏测定。在优化的实验条件下,构建的ca CTF-1-700/GO/GCE传感器对鸟嘌呤和腺嘌呤的微分脉冲伏安法测定具有较宽的线性范围（1-300μM）和较低的检测限（0.09μM和0.07μM）,适用于热变性DNA样品中鸟嘌呤和腺嘌呤的分析。（3）以三对甲酰基苯基苯（TFPB）和联苯胺（BD）为构筑单元,合成了共价有机框架TFPB-BD-COF,然后通过羧基化碳纳米管连接COF与ca CTF-1-700,构建了一种新型的电化学传感器TFPB-BD-COF/ca CTF-1-700/MWCNT-COOH。由于三种材料的协同效应,该传感器对对乙酰氨基酚（ACOP）和4-氨基酚（4-AP）的电化学氧化表现出优异的电催化活性,可用于两种目标分子的高灵敏测定。在优化的实验条件下,ACOP和4-AP的线性范围为0.6-150μM,检测限分别为0.053μM和0.075μM,对对乙酰氨基酚片剂和黄河水样中的ACOP和4-AP测定,获得了令人满意的回收率。
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