NO催化氧化与还原催化剂的制备及特性研究

来源 :南京理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ouyang0078
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
目前,脱除NOx的技术主要有选择性催化氧化(SCO)+吸收和选择性催化还原(SCR)两种方法。催化剂是两种脱硝技术的核心。国内外学者通过不同的过渡金属氧化物复合及改性等方式以提升催化剂活性和应用性,并取得了一些很有意义的成果。通过金属离子掺杂,还原处理等方法对载体改性可以增加催化剂氧空位、改善其比表面积、表面活性物质的分布和氧化还原性能,从而提高催化剂的活性。如何进一步拓宽催化剂的活性温度窗口,构建结构特性与活性之间的构效关系及探究其工业应用性等还有待进一步研究。通过溶胶-凝胶法制备了SCO铈钴复合氧化物催化剂x Co3O4/Ce0.85Co0.15-3xO2-δ。实验结果表明,x Co3O4/Ce0.85Co0.15-3xO2-δ催化剂催化氧化NO氧化率在300℃可达到60.2%。拉曼光谱和XPS表征结果显示,x Co3O4/Ce0.85Co0.15-3xO2-δ催化剂由Ce0.85Co0.15-3xO2-δ固溶体和Co3O4物种组成。通过盐酸处理可以除去Co3O4物种,但导致催化剂活性降低约25%。对于x Co3O4/Ce0.85Co0.15-3xO2-δ催化剂,游离的Co3O4物种提供了NO的吸附位,Ce0.85Co0.15-3xO2-δ固溶体促进了O2的活化,二者协同促进了x Co3O4/Ce0.85Co0.15-3xO2-δ催化剂催化氧化NO性能。采用浸渍法制备聚乙二醇改性TiO2负载CrOx催化剂(CrOx/y PEG-TiO2)用于NO催化氧化。通过XRD、BET、Raman、XPS、H2-TPR、O2-TPD、NO-TPD和原位DRIFTS表征分析,探索了催化剂的结构特性与活性之间的构效关系。结果表明,通过聚乙二醇改性可以增强CrOx与TiO2的相互作用。在制备的一系列CrOx/y PEG-TiO2(y=0、30、50、80)催化剂中,CrOx/50PEG-TiO2中CrOx与TiO2的相互作用最强,催化剂表面较多的Cr3+离子促使生成了更多的化学吸附氧。同时,CrOx/50PEG-TiO2具有一定量的Cr6+。由于CrOx和化学吸附氧之间的协同作用,该催化剂表现出最高的催化活性,在350℃的反应温度下NO的氧化率达到了55%。此外,CrOx/50PEG-TiO2在225~425℃的较宽反应温度范围内具有良好的稳定性。在不同煅烧温度下制备了一系列的平板式V2O5-Mo O3/TiO2(VMo Ti)催化剂,考察了煅烧温度对其脱硝及机械性能的影响。NH3-SCR脱硝活性测试结果表明,在500℃下煅烧的VMo Ti催化剂表现出最好的NH3-SCR脱硝性能。通过XRD、XRF、BET、Raman、XPS、H2-TPR和NH3-TPD等表征分析催化剂结构和表面性质。结果发现,随着煅烧温度的升高,催化剂表面聚合物钒酸盐也相应增加;此外,催化剂的V4+/V5+,(V4++V3+)/V5+和Oα/(Oα+Oβ)比率也增加,从而提高了催化剂的低温(<370°C)脱硝效率;同时,当煅烧温度超过560℃时将导致催化剂在高温段(>370°C)反应时形成大量的N2O,且催化活性下降;另外,较低和较高的煅烧温度都会导致催化剂的机械强度降低。基于商用VTi催化剂用于NH3选择性催化还原NO的狭窄活性温度范围(300~400℃)无法很好地匹配可变烟气温度(250~400℃)的问题,通过湿式浸渍法将V2O5负载在还原TiO2(Ti R)上制备出VTi R催化剂。NH3-SCR活性测试结果表明,VTi R催化剂显示出比VTi催化剂(使用市售TiO2和相同方法制备)具有更高的NO去除效率。通过XRD、BET、XPS、H2-TPR和NH3-TPD表征分析,结果发现VTi R表现出更大的比表面积,更丰富的V4+离子和表面氧空位,高度分散的V2O5和更快的V5+/V4+氧化还原循环。上述特性都促进了NO、O2和NH3在催化剂表面的吸附和活化,进而提高了催化剂的NH3-SCR脱硝性能。最后,开展了平板式V2O5-Mo O3/Ti R(VMo Ti R)催化剂工业化制备及工业应用性研究。优化了平板式VMo Ti R催化剂制备中膏料的配方和成型催化剂煅烧工艺,获得了平板式VMo Ti R催化剂模块,在实验室中试测试平台和工业应用平台分别测试了其脱硝性能,考察了其在老化测试中脱硝活性变化、氨逃逸及SO2/SO3转化率等问题。结果表明,平板式VMo Ti R催化剂具有较好的中低温活性(200~250℃)和稳定性,SO2/SO3转化率低于0.2%,氨逃逸小于2.28mg/Nm~3,符合产品工业应用的国家标准,满足工业脱硝应用要求。
其他文献
近年来,人们发现在一些特殊的人工薄膜和低维铁电纳米结构中,电偶极子能够通过旋转组合形成不同类型的极化漩涡畴结构。由于这些极化漩涡结构具有新奇的特性,如旋转手性、奇异的负电容效应和太赫兹频段调制特性等,利用它们有望开发出后摩尔时代高密度数据存储和低功耗微电子器件。因此,它们在5G/6G微波介电和太赫兹光电子器件等新兴领域具有潜在的应用前景。随着铁电纳米材料应用范围的不断扩大,铁电纳米器件面临的工作环
学位
大规模可再生清洁能源的开发和利用是实现我国“碳达峰”、“碳中和”目标的重要环节。直流配电技术能够减少分布式可再生能源并网、储能系统接入及直流负荷供电过程中的电能转换环节,具有电能传输效率高、电能质量好、线路造价低等优势,有着广阔的应用前景。能够实现直流配电网间互联支撑的直流固态变压器(Solid-State Transformer,SST)是直流配电系统中的关键设备。采用模块化技术的直流SST能够
学位
纤维素是自然界中产量最丰富的天然聚合物,具有力学性能好、热稳定性高等优点,应用前景广泛。然而,纤维素分子量大、结晶度高、氢键网络强及两亲性导致其分子链运动困难,难以溶解和熔融加工,大幅限制了其应用范围。为此,本文利用氯化1-丁基-3-甲基咪唑(1-Butyl-3-methylimidazole chloride,Bmim Cl)和氯化锂作为增塑剂,增塑纤维素粉末,并通过反复辊压破坏纤维素结晶区域,
学位
随着新一轮科技革命和产业变革的加速演进,体育与元宇宙、5G、大数据、区块链、人工智能等新技术的融合创新成为体育产业发展的重要议题,可穿戴运动设备、虚拟赛事等新产品和新业态不断涌现。互联网技术催生的移动社交媒体颠覆了传统信息传播模式,成为体育消费行为便捷实现的重要载体。2015年以来,在国家持续推动全民健身和体育产业发展的系列政策作用下,以马拉松为代表的路跑运动成为主流的全民健身方式。路跑APP的加
学位
太阳能是一种取之不尽用之不竭的清洁可再生能源,但其间歇性与不连续性的特点,一定程度上限制了它的发展与商业化应用。基于有机相变材料的潜热存储技术(Latent heat storage,LHS)不仅可以完美的解决太阳能自身存在的缺陷,而且能够有效的将太阳能转换成热能并存储起来。因此,将太阳能转换成热能可以缓解日益增长的能源短缺,提高太阳能的利用效率。但是,有机相变材料在发生相变时容易发生泄漏而且光热
学位
目的 探讨系统性红斑狼疮(SLE)与孕产妇不良妊娠结局的相关性。方法 收集2018年6月—2020年5月天津市中心妇产科医院收治的120例SLE合并妊娠患者的临床资料,根据临床妊娠结局分为正常组和不良妊娠组。比较两组人口学资料、SLE疾病活动度、妊娠期合并症、用药情况及实验室指标差异,采用多因素Logistic回归分析SLE与孕产妇不良妊娠结局的相关性。结果 120例SLE妊娠患者中,足月生产55
期刊
乳腺恶性肿瘤是当今中国社会女性人群发病率最高的肿瘤之一,目前乳腺肿瘤良恶性的鉴别最主要的手段是超声检查。超声医生根据临床实践经验,分析乳腺超声图像中的肿瘤相关特征,并与BI-RADS(Breast Imaging Reporting And Data System)标准相匹配,从而实现乳腺病变的良恶性分级诊断。可见,现有人工阅片方式是一个主观判断过程,诊断结果受医生的临床经验、知识水平、疲劳程度等
学位
报纸
近年来,随着我国高速公路交通量的迅速增长及旧路服务水平的降低,需对早期修建的公路进行改扩建升级。同时伴随近年全球极端天气的频发,形成众多地质灾害和道路水毁,造成严重的安全隐患和经济损失。改扩建工程由于其特殊性,与新建公路相比,其水毁防控措施更为复杂。因此提前预防改扩建公路中可能发生的水毁问题,对于保障行车安全,降低道路养护成本,提高经济效益具有重要意义。本文对黄土地区公路的水文地质特征进行调查分析
学位
采用传统的精酿黄啤酒加工工艺方法,在麦汁发酵前添加螺旋藻和菠菜混合浸提液酿制绿啤;将成熟后的精酿绿啤在25℃室温和4℃低温条件下二次发酵15d,采用GC-IMS联用技术对不同温度条件下精酿绿啤二次发酵后挥发性风味的差异变化进行比较分析。试验结果共定性出精酿绿啤中挥发性风味物质46种,包括酯类挥发性化合物21种,醛类挥发性化合物9种,另有酮类化合物2种及乙酸、2-乙基呋喃、二甲基硫醚各1种。通过比较
期刊