【摘 要】
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磺胺类抗生素（SAs）具有较高的结构稳定性和抗菌性,传统的污水处理技术难以对这类污染物取得理想的去除效果。基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化工艺（SR-AOP）具有较强的氧化能力,逐渐成为去除难降解污染物的理想选择。Fe基催化剂具有较强的过硫酸盐（PS）活化能力,并且在自然界中储量丰富,因此成为被广泛用于SR-AOP的催化剂。MXene呈现二维多层片状结构,具有比表面积大和导电性高等优点,可
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磺胺类抗生素（SAs）具有较高的结构稳定性和抗菌性,传统的污水处理技术难以对这类污染物取得理想的去除效果。基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化工艺（SR-AOP）具有较强的氧化能力,逐渐成为去除难降解污染物的理想选择。Fe基催化剂具有较强的过硫酸盐（PS）活化能力,并且在自然界中储量丰富,因此成为被广泛用于SR-AOP的催化剂。MXene呈现二维多层片状结构,具有比表面积大和导电性高等优点,可以为催化剂提供附着位点,并且加快反应过程中的电子转移,被认为是理想的催化剂载体。本文通过水热法制备了Fe Ti O3/MXene复合物,将其用做催化剂活化单过硫酸盐（PMS）降解磺胺甲恶唑（SMX）,并考察了可见光辅助下Fe Ti O3/MXene复合物催化的SR-AOP体系中SMX的降解。主要研究内容和结论如下:（1）通过水热法制备的Fe Ti O3/MXene复合物由MXene、Fe Ti O3和少量的Fe3O4组成。其中,Fe Ti O3以八面体形态分布于MXene多层片状结构的表面与层间。反应前体Na2Ti3O7和MXene的最佳的添加量分别为0.2 g和0.06 g。Fe Ti O3/MXene复合物催化的SR-AOP体系中,在80 min内,初始浓度为10 mg/L的SMX的降解率为82.6%,对应的表观速率常数(kapp)为0.0213 min-1,是Fe Ti O3体系的5.2倍。催化剂投加量、PMS浓度和反应初始p H对SMX的降解率影响显著。随着催化剂投加量由0.05 g/L增加到0.20g/L,体系中SMX的去除率由36.7%升高到95.7%;PMS的最佳浓度为1.0 m M,对应的SMX的降解率为82.6%,继续增大PMS浓度到2.0 m M时,SMX的降解率反而降低到57.6%;反应初始p H值由3.0增加到11.0时,SMX降解率由96.3%逐渐降低到34.3%。水中背景阴离子NO3-、HCO3-、H2PO4-和HA的加入对SMX的降解起到明显抑制效果,而Cl-的存在会促进SMX的降解,当体系中含有1 m M Cl-时,SMX的降解率由82.6%升高到91.9%。SMX在自来水和蠡湖水中的降解率分别下降至60.0%和56.5%。Fe Ti O3/MXene复合物催化的SR-AOP体系中,参与SMX降解的主要活性物种包括Fe（Ⅳ）、单线态氧（~1O2）、超氧自由基（O2˙-）和SO4˙-,其中Fe（Ⅳ）与~1O2起主导作用。（2）Fe Ti O3和Fe Ti O3/MXene复合物在200～800 nm范围内均表现出较强的光吸收。然而,与Fe Ti O3相比,由于MXene的存在,Fe Ti O3/MXene复合物具有更高的电荷分离效率和更低的光生载流子复合率。可见光照下,Fe Ti O3体系中80 min内,SMX的去除率为44.3%,而Fe Ti O3/MXene复合物体系中,SMX的去除率增加到98.5%。此外,非光照反应30 min后,PMS的浓度下降趋势趋缓,而可见光照射下PMS浓度随着时间的延长始终呈线性下降趋势。说明可见光辐射显著提高了Fe Ti O3/MXene复合物催化的SR-AOP体系对PMS的活化效率和对SMX的氧化能力。可见光照射下,催化剂投加量、PMS浓度和反应初始p H对Fe Ti O3/MXene复合物体系中SMX的降解率均有显著影响。水中背景阴离子NO3-对SMX的降解有略微的抑制作用。HCO3-和H2PO4-的加入会对SMX的降解发生严重地抑制,而Cl-和HA的存在会促进SMX的降解。SMX在自来水和蠡湖水中的降解率分别下降至69.9%和66.4%。Fe Ti O3/MXene复合物催化的SR-AOP体系中共检测到11种SMX降解中间产物,推测存在3条可能的降解途径。（3）可见光照下,Fe Ti O3/MXene复合物催化的SR-AOP体系中参与SMX降解的主要反应活性物种包括空穴（h+）、Fe（Ⅳ）、~1O2、O2˙-和SO4˙-,其中h+、Fe（Ⅳ）、~1O2和O2˙-对SMX降解的贡献更大。可见光对Fe Ti O3/MXene复合物体系中SMX降解的积极作用体现在:1)激发Fe Ti O3/MXene中的Fe Ti O3产生光生e-和h+,e-可以将Fe（III）还原为对PMS有活化效果的Fe（II）,同时h+可以将Fe（III）氧化为具有强氧化性的Fe（IV）和Fe（V）;2)光生e-可以与PMS反应产生更多的SO4˙-,光生h+可以直接氧化SMX。
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