【摘 要】
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电-Fenton技术是基于Fenton氧化法发展起来的一种新型的高级氧化技术。电-Fenton体系中,O2在阴极表面发生两电子（2e-）途径的氧气还原反应（ORR）生成H2O2。因此,开发具有高ORR催化活性和H2O2选择性的阴极催化剂对于提高电-Fenton技术的污染物降解效率十分重要。生物质是可再生、环境友好、低成本且含氧量丰富的天然的含碳原料,通过对生物质材料进行高温碳化使生物质石墨化,以及
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电-Fenton技术是基于Fenton氧化法发展起来的一种新型的高级氧化技术。电-Fenton体系中,O2在阴极表面发生两电子（2e-）途径的氧气还原反应（ORR）生成H2O2。因此,开发具有高ORR催化活性和H2O2选择性的阴极催化剂对于提高电-Fenton技术的污染物降解效率十分重要。生物质是可再生、环境友好、低成本且含氧量丰富的天然的含碳原料,通过对生物质材料进行高温碳化使生物质石墨化,以及对生物质进行表面官能化处理,可以将其改造成为性能优异的2e--ORR催化剂。本文以木棉纤维（KF）为生物炭前体,经过简单的高温碳化处理制备木棉纤维衍生生物炭（KFBC）,并将其用作2e--ORR催化剂制备了空气扩散阴极,搭建电-Fenton体系降解SMX。主要结论如下:（1）天然KF为纤维状,直径约为19.8μm,表面非常光滑。经过碳化和简单的破碎处理后,得到的KFBC为几微米长的不规则纤维碎片。随着碳化温度的升高,KFBCs的缺陷结构和表面石墨氮的含量逐渐提高,而C=O的含量逐渐降低;电化学测试结果表明,随着碳化温度的升高或时间的延长,KFBCs的ORR催化活性逐渐升高,而H2O2选择性依次降低。电化学实验发现,KFBC-700-1具有最佳的H2O2电催化生成性能。因此,KF的最佳碳化温度和时间分别为700 oC和1.0 h。KF表面化学成分中,植物蜡对KFBCs的ORR催化活性至关重要,经过氯仿、NaClO2和NaOH处理后,H2O2的电催化生成效率均有所降低。（2）以KFBC-700-1空气阴极构建的电-Fenton体系在2.0～11.0的pH范围内表现出优异的H2O2原位生成性能;在施加11 m A·cm-2的电流密度,初始pH为5.0条件下,电-Fenton体系在反应30 min内的H2O2积累浓度达到最大值,即108.5 mg·L-1。（3）以Fe2+为催化剂的均相电-Fenton体系对初始浓度为10 mg·L-1的SMX具有优异的降解性能。在初始pH值为3.0,Fe2+用量为1.0 m M条件下,均相电-Fenton体系对SMX的降解效率最高,60 min内的去除率达到100%,矿化率达到29.4%。经过五次循环后,SMX的去除率仍达到80.7%,说明反应体系具有良好的稳定性。以FeOCl为催化剂的非均相电-Fenton体系具有宽的pH适用范围,在2.0～11.0的pH范围内,反应40min内对初始浓度为10 mg·L-1的SMX的去除率均达到99.0%以上;当反应时间延长至60 min时,SMX可以被完全降解。其中,在初始pH值为5.0,FeOCl用量为0.8 g·L-1条件下,非均相电-Fenton体系中SMX降解的表观速率常数最大,为0.132 min-1。经过五次循环后,SMX的去除率仅下降至99.6%,显示出优异的稳定性。根据电-Fenton体系中检测到的13种降解中间体,推测SMX的降解存在三种可能的降解途径。
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