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水是维持人类生存的基本资源,但愈来愈严重的水污染使得安全饮用水严重短缺,因此改善水污染问题迫在眉睫。物理法、化学法和生物法等是水污染的常见处理方式,其中化学吸附法有成本低、操作简单、效率高等优点,可大规模地处理染料废水。
纤维素作为自然界中最丰富的聚合物,利用醚化、酯化、接枝聚合等对其进行改性,可赋予纤维素更加优异的理化和生物等性能。以纤维素为骨架,采用接枝聚合的方法,引入具有吸附功能的聚合物侧链,可突破纤维素本身吸附官能团数量的限制,使得纤维素基吸附剂的吸附性能显著提高。
本文的研究内容主要为制备纤维素-接枝-聚合丙烯酸羟乙酯阳离子衍生物以及探究该阳离子衍生物对阴离子染料甲基橙的吸附性能。
首先,以过硫酸钾(potassium persulfate,KPS)为引发剂,在纤维素(cellulose)上接枝聚合丙烯酸羟乙酯(hydroxyethyl acrylate,HEA)成功得到高接枝率及接枝效率的纤维素-接枝-聚合丙烯酸羟乙酯[cellulose-graft-poly(hydroxyethyl acrylate),Cell-g-PHEA],当HEA浓度为2.5835molL-1、引发剂的浓度为0.0285molL-1、引发温度和反应温度为50℃时,Cell-g-PHEA的接枝率可达到535.34%,接枝效率达到了89.19%。随后通过氯化亚砜(SOCl2)与Cell-g-PHEA进行氯代反应成功制备了纤维素-接枝-聚合丙烯酸氯乙酯[cellulose-graft-poly(chloroethyl acrylate),Cell-g-PCEA],对SOCl2浓度及反应温度进行优化,结果表明当SOCl2的浓度为1.8910molL-1、反应温度为70℃时,氯代度最高可达98.05%。最后使用三甲胺(trimethylamine,TMA)对获得的Cell-g-PCEA进行季铵化,得到纤维素-接枝-聚合丙烯酸羟乙酯阳离子衍生物[cationicderivativefromcellulose-graft-poly(hydroxye thyl acrylate),CD-Cell-g-PHEA],研究了TMA浓度以及催化剂KI浓度对季铵化反应的影响,结果表明当TMA和KI的浓度分别为6.7797molL-1、0.0361molL-1时,季铵化程度达到最优为46.86%。
纤维素以及各阶段产物的红外谱图、元素分析、扫描电镜均可证实CD-Cell-g-PHEA被成功制备,同时Cell-g-PCEA的有机氯含量分析表明作为中间体的Cell-g-PCEA也被成功制备。
此外,还探究了CD-Cell-g-PHEA对甲基橙(methyl orange,MO)的吸附性能,从溶液起始pH对MO去除效果影响、吸附动力学、等温吸附模型、吸附热力学及吸附-解吸性能等多方面进行了考察。实验表明:当MO溶液的起始pH在2-11范围时,CD-Cell-g-PHEA对其去除率均高于90%,即该吸附剂表现出良好的吸附性能,可以适应废水复杂的酸碱度;CD-Cell-g-PHEA的吸附符合准二级动力学模型,即化学吸附,初始吸附速率V0为36.90mgg-1min-1;吸附等温模型符合Langmuir模型,表明CD-Cell-g-PHEA的吸附属于单层吸附,且最大的吸附容量可达1103.053mgg-1,与其它吸附剂的吸附容量相比,本文制备的吸附剂展现出优异的吸附性能;吸附热力学表明CD-Cell-g-PHEA吸附甲基橙是一个自发放热过程;可再生实验中,经过四次吸附-解吸实验后,吸附剂对甲基橙溶液仍可以保持75%以上的去除率,表明CD-Cell-g-PHEA有一定的可再生性能。
综上,本论文所制备的阳离子型纤维素基吸附剂CD-Cell-g-PHEA是一种吸附性能优异、高效、可再生的吸附剂,预期在处理染料废水方面有较大的应用潜力。
纤维素作为自然界中最丰富的聚合物,利用醚化、酯化、接枝聚合等对其进行改性,可赋予纤维素更加优异的理化和生物等性能。以纤维素为骨架,采用接枝聚合的方法,引入具有吸附功能的聚合物侧链,可突破纤维素本身吸附官能团数量的限制,使得纤维素基吸附剂的吸附性能显著提高。
本文的研究内容主要为制备纤维素-接枝-聚合丙烯酸羟乙酯阳离子衍生物以及探究该阳离子衍生物对阴离子染料甲基橙的吸附性能。
首先,以过硫酸钾(potassium persulfate,KPS)为引发剂,在纤维素(cellulose)上接枝聚合丙烯酸羟乙酯(hydroxyethyl acrylate,HEA)成功得到高接枝率及接枝效率的纤维素-接枝-聚合丙烯酸羟乙酯[cellulose-graft-poly(hydroxyethyl acrylate),Cell-g-PHEA],当HEA浓度为2.5835molL-1、引发剂的浓度为0.0285molL-1、引发温度和反应温度为50℃时,Cell-g-PHEA的接枝率可达到535.34%,接枝效率达到了89.19%。随后通过氯化亚砜(SOCl2)与Cell-g-PHEA进行氯代反应成功制备了纤维素-接枝-聚合丙烯酸氯乙酯[cellulose-graft-poly(chloroethyl acrylate),Cell-g-PCEA],对SOCl2浓度及反应温度进行优化,结果表明当SOCl2的浓度为1.8910molL-1、反应温度为70℃时,氯代度最高可达98.05%。最后使用三甲胺(trimethylamine,TMA)对获得的Cell-g-PCEA进行季铵化,得到纤维素-接枝-聚合丙烯酸羟乙酯阳离子衍生物[cationicderivativefromcellulose-graft-poly(hydroxye thyl acrylate),CD-Cell-g-PHEA],研究了TMA浓度以及催化剂KI浓度对季铵化反应的影响,结果表明当TMA和KI的浓度分别为6.7797molL-1、0.0361molL-1时,季铵化程度达到最优为46.86%。
纤维素以及各阶段产物的红外谱图、元素分析、扫描电镜均可证实CD-Cell-g-PHEA被成功制备,同时Cell-g-PCEA的有机氯含量分析表明作为中间体的Cell-g-PCEA也被成功制备。
此外,还探究了CD-Cell-g-PHEA对甲基橙(methyl orange,MO)的吸附性能,从溶液起始pH对MO去除效果影响、吸附动力学、等温吸附模型、吸附热力学及吸附-解吸性能等多方面进行了考察。实验表明:当MO溶液的起始pH在2-11范围时,CD-Cell-g-PHEA对其去除率均高于90%,即该吸附剂表现出良好的吸附性能,可以适应废水复杂的酸碱度;CD-Cell-g-PHEA的吸附符合准二级动力学模型,即化学吸附,初始吸附速率V0为36.90mgg-1min-1;吸附等温模型符合Langmuir模型,表明CD-Cell-g-PHEA的吸附属于单层吸附,且最大的吸附容量可达1103.053mgg-1,与其它吸附剂的吸附容量相比,本文制备的吸附剂展现出优异的吸附性能;吸附热力学表明CD-Cell-g-PHEA吸附甲基橙是一个自发放热过程;可再生实验中,经过四次吸附-解吸实验后,吸附剂对甲基橙溶液仍可以保持75%以上的去除率,表明CD-Cell-g-PHEA有一定的可再生性能。
综上,本论文所制备的阳离子型纤维素基吸附剂CD-Cell-g-PHEA是一种吸附性能优异、高效、可再生的吸附剂,预期在处理染料废水方面有较大的应用潜力。